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不同钴含量CoAPO-5分子筛的合成、表征及其催化环己烷氧化性能
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]中国科学院山西煤炭化学研究所、煤转化国家重点实验室,太原030001, [2]中国科学院研究生院,北京100049, [3]山西昆明烟草有限责任公司,太原030012
  • 相关基金:国家自然科学基金(20603044)和国家重点基础研究发展计划(2006CB202504)资助
中文摘要:

用水热法合成了一系列不同含量钴掺杂的磷酸铝分子筛CoAPO-5.合成的样品用X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS),热重分析(TG)仪和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)等进行了表征.XRD表征显示,合成的CoAPO-5分子筛具有较高的结晶度,分子筛晶胞参数与Co含量之间存在较好的对应关系.UV-Vis漫反射光谱显示合成的CoAPO-5分子筛具有骨架钴的特征三重峰;焙烧后峰的强度降低,表明分子筛骨架中Co^2+町被氧化成Co^2+.SEM表明该分子筛具有典型的AIPO4-5分子筛形貌特征.TG结果也表明Co^2+进入了分子筛骨架,分子筛具有较好的稳定性.在环己烷氧化反应中CoAPO-5具有较好的催化性能,环己烷转化率与环己酮选择性均较高;随着分子筛中钴含量的增加,环己烷的转化率增加.

英文摘要:

Cobalt substituted molecular sieves (CoAPO-5) with different cobalt content were synthesized hydrothermally. The as-synthesized samples were characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), ultraviolet-visible diffuse reflectance spectroscopy (UV-Vis DRS), thermogravimetfic(TG) analysis, and inductively coupled plasma-atomic emission spectrometry (ICP-AES). The results indicated that cobalt was incorporated into the framework of AlPO4-5 molecular sieves and the as-synthesized CoAPO-5 was highly crystalline and pure. There is a good linear relationship between the crystal cell parameters and the cobalt content in CoAPO-5. The UV-Vis intensity of Co(Ⅱ) is significantly reduced through calcinations as Co(Ⅱ) is oxidized to Co(Ⅲ) during calcinations. The as-synthesized CoAPO-5 exhibited excellent performance for the oxidation of cyclohexane using molecular oxygen as oxidant. The conversion of cyclohexane and the ratio of cyclohexanol to cyclohexanone in the product increased as the cobalt content increased in CoAPO-5. At nCr/np=0.04 the conversion of cyclohexane was 23.3%.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781