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助剂Fe和反应修饰剂修饰的Ru催化剂上苯选择加氢制环己烯
  • ISSN号:1001-3555
  • 期刊名称:《分子催化》
  • 时间:0
  • 分类:O643.32[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]郑州大学化学与分子工程学院,河南郑州450001, [2]郑州师范学院化学系环境与催化工程研究所,河南郑州450044, [3]郑州大学基础医学院,河南郑州450001
  • 相关基金:国家自然科学基金(21273205); 国家科技型中小企业创新基金(10C26214104505); 中国博士后科学基金(2012M511125); 郑州大学优秀博士论文培育基金
中文摘要:

共沉淀法制备了Ru-Fe(x)催化剂,并利用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、N2物理吸附和透射电镜等手段对催化剂进行了表征.结果表明,Ru-Fe(x)催化剂中助剂Fe以Fe3O4形式存在.单独Fe3O4并不能提高Ru催化剂的环己烯选择性.但在加氢过程中Fe3O4可与反应修饰剂ZnSO4反应生成(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x(x=1 or 3).化学吸附的(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x(x=1 or 3)在提高Ru催化剂环己烯选择性中起着关键作用.此外,Ru-Fe(x)催化剂的性能还与浆液中的Zn2+浓度和pH值有关.在0.61 mol/L ZnSO4溶液中Ru-Fe(0.47)催化剂不但给出了56.7%的环己烯收率,而且具有良好的稳定性和重复使用性能.化学吸附在Ru表面的Fe2+同样能提高Ru催化剂的环己烯选择性.在0.29 mol/L和0.61 mol/L FeSO4溶液中Ru-Fe(0.47)催化剂上化学吸附Fe2+量近似,性能近似.因为Fe2+和Zn2+性质的差异,在0.29 mol/L和0.61 mol/L FeSO4溶液中Ru-Fe(0.47)催化剂的环己烯选择性分别低于在同浓度的ZnSO4溶液中的.

英文摘要:

The Ru-Fe (x) catalysts were prepared by a co-precipitation method. The catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), X-fluorescence (XRF), N2 physisorption and transimission electron microscopy (TEM). The results showed that the promoter Fe existed as Fe304 in the catalysts. The Fe304 alone could not im- prove the selectivity to cyclohexene of Ru catalyst. However, the Fe3 O4 on the surface could react with the reaction modifier ZnSO4 to form the (Zn(OH)2)3(ZnSO4) (HzO)x(X= 1 or 3) salt. The chemisorbed (Zn(OH)2)3 (ZnSQ) (H2 O)x(X = 1 or 3 ) salt played a key role in improving the selectivity to cyclohexene. Besides, the per- formance of the Ru-Fe (0.47) catalyst was closely related to the concentration of Zn2~ and the pH values of the slur- ry. The Ru-Fe(0.47) catalyst not only gave a cyclohexene yield of 56.7% in the presence of 0.61 mol/L ZnSO4 , but has a good stability and an excellent reusability. The reaction modifier FeSO4 also could enhance the selectivity to cyclohexene of the Ru-Fe(0.47) catalyst since the chemisorbed Fez+ could not be reduce to the metallic Fe on Ru surface. The Ru-Fe(0.47 ) catalyst exhibited the similar performance in 0.29 mol/L and 0.61 mot/L of FeSO4 solutions due to the similar amounts of the chemisorbed Fe〉. The Ru-Fe (0.47) catalyst showed the lower selectiv- ity to cyclohexene in 0.29 moL/L and 0.61 mol/L of MnSO4 solutions than that in the same concentrations of ZnSQ for the different natures of Fe2+ and Zn2+.

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期刊信息
  • 《分子催化》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院兰州化学物理研究所
  • 主编:李树本
  • 地址:兰州市天水路18号
  • 邮编:730000
  • 邮箱:fzch@licp.cas.cn
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  • 国际标准刊号:ISSN:1001-3555
  • 国内统一刊号:ISSN:62-1039/O6
  • 邮发代号:54-69
  • 获奖情况:
  • 1992年获中国科学院优秀期刊三等奖,1992年获甘肃省第二届优秀科技期刊荣誉称号
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
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