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石墨烯负载的金属氧化物纳米颗粒的可控制备及催化性能
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O[理学]
  • 作者机构:[1]华南理工大学化学与化工学院,广东广州510640
  • 相关基金:国家自然科学基金(20806027,21273079);广东省自然科学基金(S20120011275);新世纪优秀人才支持计划(NCET-12-0190).
中文摘要:

采用直接浸渍法、过氧化氢均相氧化沉积法和氨水催化水解法制备了石墨烯负载的铁、钴、镍金属氧化物纳米颗粒.研究了三种沉积方法对颗粒尺寸分布的影响; 采用透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、X射线衍射和X射线光电子能谱表征了催化剂的形貌与结构.用过氧化氢均相氧化沉淀法可制得粒径分布最均匀的纳米颗粒. 过氧化氢的氧化作用可使石墨烯表面的氧化基团含量最大化, 为纳米颗粒提供了足够的吸附与成核点.氨水加速了金属离子的水解与成核,导致纳米颗粒的粒径增大与不均.以苯甲醇氧化为探针反应考察了催化剂的性能.催化剂的活性按以下顺序逐渐下降:过氧化氢辅助沉积法 〉 直接浸渍法 〉 氨水催化水解法, 与纳米颗粒尺寸增长趋势一致.纳米催化剂颗粒尺寸与其活性的良好关联性显示, 发展石墨烯负载尺寸可控的纳米催化剂的方法具有重要意义.

英文摘要:

The size of nanoparticles plays a crucial role in their performance. In this article, three methods, i.e., direct impregnation, homogeneous oxidative precipitation with hydrogen peroxide, and ammo- nia-catalyzed hydrolysis, were applied to synthesize iron, cobalt, and nickel metal oxide nanoparti- cles supported on graphene. The influence of the three deposition methods on particle size distribu- tion was investigated. Transmission electron microscopy, Fourier transform infrared spectroscopy, X-ray diffraction, and X-ray photoelectron spectroscopy were used to characterize the morphology and structure of the catalysts. The highest dispersion and the most uniform particle size distribution were obtained by the hydrogen peroxide homogeneous oxidative precipitation method. Hydrogen peroxide favors the maximization of the oxygen-containing groups on graphenes, thereby providing sufficient absorption and nucleation sites to give a high dispersion of nanoparticles. In contrast, ammonia accelerates the nucleation speed and results in the largest particle size and inhomogenei- ty. The catalytic properties of the graphene-supported metal oxide nanoparticles were tested with the oxidation of benzyl alcohol as a probe reaction. The reaction activity decreased in the following order: catalysts prepared by hydrogen peroxide-assisted deposition 〉 direct impregnation 〉 am- monia-catalyzed hydrolysis. The decrease in reaction activity was consistent with the order of increasing catalyst particle sizing shown in transmission electron microscopy images. The catalytic relevance of the particle size showed a necessity for the development of effective methods for size-controlled nanocatalyst synthesis on graphenes.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199