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Pd-O/CeO2纳米管催化苯酚氧化羰基化反应
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O[理学]
  • 作者机构:[1]河北工业大学化工学院,河北省绿色化工与高效节能重点实验室,天津300130
  • 相关基金:国家自然科学基金(21236001,21176056,21106031);河北省高校百名优秀创新人才支持计划(II)(BR2-208);河北省自然科学基金(B2015202228).
中文摘要:

以碳纳米管(CNTs)为模板,采用液相沉积-水热法制备了管状纳米氧化铈(Ce O2-NT).利用X射线衍射、透射电镜和N2等温吸附-脱附技术对其结构进行了表征,所得Ce O2-NT外径∽25 nm,长度大于300 nm,管壁由粒径4–9 nm的Ce O2晶粒组成,比表面积为108.8 m2/g.以其为载体制备了Pd-O/Ce O2-NT催化剂,程序升温还原结果发现,该催化剂表面氧在低温下即可被还原,具有较高的活性.将Pd-O/Ce O2-NT用于催化苯酚氧化羰基化反应,催化剂活性和碳酸二苯酯(DPC)选择性均高于零维CeO 2负载的Pd-O/Ce O2-P催化剂.在优化的条件下,苯酚转化率为67.7%,DPC选择性为93.3%.但该催化剂再次使用时活性下降明显,这是由于Pd-O/Ce O2-NT的管状结构在反应过程中被破坏,并且活性组分Pd流失所致.

英文摘要:

CeO 2 nanotubes(CeO 2-NT) were synthesized using carbon nanotubes as template by a liquid phase deposition and hydrothermal method. X-ray diffraction, transmission electron microscopy, and N2adsorption-desorption were used to characterize the CeO 2-NT. The wall of CeO 2-NT was composed of small interconnected nanocrystallites ranging from 4 to 9 nm in size. The specific surface area of CeO 2-NT was 108.8 m2/g with an outer diameter of 25 nm and length 300 nm. Supported Pd catalyst, Pd-O/CeO 2-NT, was prepared using CeO 2-NT as the support. Temperature-programmed reduction analysis showed that the surface oxygen on Pd-O/CeO 2-NT could be reduced at low temperature, therefore it showed high activity in the reaction. Pd-O/CeO 2-NT was used as the catalyst for the oxidative carbonylation of phenol. It has better activity and DPC selectivity than Pd-O/CeO 2-P, which was prepared by supporting Pd on zero dimensional CeO 2 particles. Under the optimized conditions, phenol conversion was 67.7% with 93.3% DPC selectivity with Pd-O/CeO 2-NT. However, its catalytic activity decreased when the catalyst was used for the second time. This was attributed to the destruction of the tubular structure of Pd-O/CeO 2-NT and Pd leaching during the reaction.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199