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不同粒径的Ni/SiO2催化剂上CH4和CO2吸附活化的漫反射傅里叶变换红外光谱研究
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]浙江大学催化研究所,浙江杭州310028, [2]浙江林学院化学系,浙江临安311300
  • 相关基金:国家自然科学基金重点资助项目(20433030).
中文摘要:

采用原位漫反射傅里叶变换红外光谱研究了CH4和CO2在不同粒径的Ni/SiO2催化剂上的吸附及活化.结果表明,在不同粒径的催化剂上,检测到有CH4解离生成的CHx(x=1~3)物种,以及催化剂表面吸附的CHx物种与表面-OH作用生成的CHx-O物种.CHa的裂解强烈依赖于催化剂表面Ni颗粒的大小,在粒径8nm左右的Ni颗粒上,CH4较易解离;CO2难以直接在Ni/SiO2催化剂表面发生解离吸附,但CH4解离生成的吸附H对CO2的解离吸附具有明显的促进作用;CH4与CO2共吸附时,较小粒径的Ni可以促进CO2与表面氧物种发生反应,生成单齿表面碳酸盐物种.

英文摘要:

The adsorption and activation of CH4 and CO2 on Ni/SiO2 catalyst with different Ni particle sizes were investigated by diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy. CHx species (x = 1 - 3) were observed on the catalyst with different Ni particle sizes when CH4 was adsorbed on its surface. The CH3-O species was also detected as the result of an interaction of CHx species with surface hydroxyl groups. The dissociation of CH4 depended intensively on the Ni particle size. CH4 dissociated more easily on the Ni/SiO2 catalyst with a Ni particle size of approximate 8 nm. CO2 was very difficult to dissociate on the Ni/SiO2 catalyst, while the adsorbed H from CH4 dissociation promoted the dissociation of CO2, Small Ni particles might be helpful to hydrogen overflow to the support for CO2 activation. In co-adsorption of CH4 and CO2, the monodentate carbonate species was observed on the Ni/SiO2 catalyst with smaller Ni particle size, which indicated that smaller Ni particles could promote the reaction of CO2 with surface oxygen species.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199