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铈铬比例对CeO2-CrOx复合氧化物催化剂上1,2-二氯乙烷催化氧化性能的影响
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:Acta Physico - Chimica Sinica
  • 时间:2013.2.1
  • 页码:391-396
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]浙江大学化学系,杭州310028
  • 相关基金:国家自然科学基金(21177110),国家863重大科研项目(2011AA03A406)和浙江省重点科技创新团队计划资助项目资助
  • 相关项目:铈基复合氧化物/分子筛的制备及其对含氯有机污染物催化降解机理的研究
中文摘要:

采用共沉淀法制备了不同铈铬比例的CeO2-CrOx复合氧化物(Ce/Cr摩尔比分别为9/1、4/1、2/1、1/1、1/2、1,4、1,8)以及单纯的CeO2和Cr2O3,并研究了各催化剂对1,2-二氯乙烷(DCE)的催化氧化性能.结果表明,相较于单纯的CeO2,不同铈铬比例的复合氧化物催化剂对DCE的催化氧化活性有明显提高。其中Ce/Cr摩尔比为2/1的CeO2-CrOx复合氧化物上DCE的氧化活性最好。且只有极微量的含氯等副产物产生:随着Ce/Cr摩尔比减小,对HCl的选择性有下降的趋势.通过X射线衍射(XRD)、N2吸附/脱附(BET)、紫外拉曼(UV-Raman)光谱、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等实验技术,研究了铈铬比例对铈铬复合氧化物的物理化学性质的影响.结果表明,适当比例Ce-Cr的复合,形成了结构较稳定的Ce—Cr-O固溶体,提高了催化剂活性氧物种的流动性,催化剂表面酸量及强弱酸比例,从而有利于DCE的吸附活化,进一步脱氯降解以及深度氧化.

英文摘要:

CeO2, Cr=O3, and CeO2-CrO, mixed oxides with molar ratios of Ce to Cr of 9/1,4/1,2/1, 1/1, 1/2, 1/4, and 1/8 were prepared by coprecipitation. The catalytic performance of 1,2-dichloroethane (DCE) decomposition was evaluated on all the catalysts. The results indicate that CeO2-CrO, mixed oxides with different Ce/Cr molar ratios showed higher performance for the removal of DCE compared with pure CeO2. The CeO2-CrOx mixed oxide with Ce/Cr molar ratio of 2/1 exhibited the highest catalytic activity of the samples, generating only small amounts of chlorinated by-products during the decomposition of DCE. The selectivity for HCl decreased as the molar ratio of Ce to Cr decreased. The catalysts were characterized by N2 adsorption/desorption, X-ray diffraction (XRD), UV-Raman spectroscopy, hydrogen temperature- programmed reduction (H2-TPR), and ammonia temperature-programmed desorption (NH3-TPD) to study the effect of the Ce/Cr molar ratio on the physicochemical performance of the catalysts. An appropriate molar ratio of Ce to Cr formed a more stable Ce-Cr-O solid solution, which increased the mobility of reactive oxygen species, oxidative ability, surface acid content and the ratio of strong acidity, promoting the adsorption, activation and deep oxidation of DCE.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781