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结构型载体负载纳米银合成及催化性能
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:Acta Physico - Chimica Sinica
  • 时间:2015.8.10
  • 页码:1549-1558
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]陕西师范大学化学化工学院,应用表面与胶体化学教育部重点实验室,西安710062
  • 相关基金:国家自然科学基金(21173141); 陕西省工业攻关项目(2011K08-14); 教育部长江学者和创新团队发展计划滚动支持项目(IRT-14R33)资助
  • 相关项目:类胶束结构复合微凝胶合成及其在催化加氢中的应用研究
中文摘要:

通过两步聚合法合成具有温度敏感性能的核-壳型聚(苯乙烯-N-异丙基丙烯酰胺)/N-异丙基丙烯酰胺共聚3-(甲基丙烯酰氧)丙基三甲氧基硅烷(P(St-NIPAM)/P(NIPAM-co-MPTMS))复合微凝胶材料.以经3-巯丙基-三甲氧基硅烷(MPS)表面修饰的复合微凝胶为载体,乙醇为还原剂,在温和条件下控制性还原制备纳米银微粒.通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱仪、X-射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)仪、热分析(TGA)和紫外-可见(UV-Vis)分光光度计等手段对P(St-NIPAM)/P(NIPAMco-MPTMS)-(SH)Ag复合微凝胶的结构、组成和性质进行表征.同时,以硼氢化钠还原对硝基苯酚为模型反应,对该复合材料催化还原性能进行了评价.结果表明,载体含有巯基的有机-无机杂化网络结构的限域作用使原位合成的纳米银微粒的分散性较好.载体微凝胶壳层链节中无机组分MPTMS的引入在一定程度上降低了复合凝胶温敏性,但复合凝胶仍表现出催化还原反应的温敏性调控和良好的催化活性.以上实验结果与温敏性PNIPAM链节被无机网络分隔而有利于反应传质及壳层巯基对原位纳米银形成尺寸和空间分布的有效控制有关.本研究对功能性金属纳米催化复合材料的研究具有积极借鉴意义.

英文摘要:

The core–shell type poly(styrene-N-isopropylacrylamide)/poly(N-isopropylacrylamide-co-3-methacryloxypropyltrimethoxysilane)(P(St-NIPAM)/P(NIPAM-co-MPTMS)) composite microgels with thermosensitivity were synthesized by two-step polymerization methods. Using P(St-NIPAM)/P(NIPAM-coMPTMS) composite microgels modified by(3-mercaptopropyl) trimethoxysilane(MPS) as support material, Ag nanoparticles(Ag NPs) were in-situ controllably synthesized using ethanol as a reducing regent. The structure,composition and properties of the prepared P(St-NIPAM)/P(NIPAM-co-MPTMS)-(SH)Ag composite materials were characterized by scanning electron microscopy(SEM), transmission electron microscopy(TEM), Fouriertransform infrared spectroscopy(FT-IR), X-ray photoelectron spectroscopy(XPS), X-ray diffraction(XRD),thermogravimetric analysis(TGA), and UV-visible spectroscopy(UV-Vis). Additionally, the catalytic activity of the composite microgels was investigated using the reduction of 4-nitrophenol(4-NP) by Na BH4 as a model reaction. The results showed that the dispersity of the in situ formed Ag NPs was greatly improved because of the confining effect of the organic-inorganic microgel network with mercapto groups. Although the thermosensitivity of the composite microgels decreased because of the PNIPAM segments separated by the inorganic networks formed by MPTMS, the composite microgels still showed excellent catalytic performance and thermosensitivity in modulating the catalytic activity of Ag NPs. These findings are related to the following aspects. The separated PNIPAM segments are favorable for mass transfer, and the networks with mercapto groups allow control of the size and local distribution of the in situ formed Ag NPs. The present results are significant for construction of functional nanoscale metal catalytic materials.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781