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金属粒径对锚合膦配体修饰的Rh/SiO_2催化剂氢甲酰化性能的影响
  • ISSN号:0251-0790
  • 期刊名称:《高等学校化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643.3[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]大连洁净能源国家实验室, [2]催化基础国家重点实验室,中国科学院大连化学物理研究所,大连116023, [3]中国科学院大学,北京100049
  • 相关基金:国家自然科学基金(批准号:21273227,20903090)资助
中文摘要:

在相同Rh担载量和P/Rh摩尔比的条件下,使用壳型催化剂制备技术制备了具有不同Rh粒径的锚合膦配体修饰的Rh/SiO2催化剂,以乙烯氢甲酰化反应作为探针反应考察了催化剂的反应性能.结果表明,Rh粒径直接影响催化剂的催化性能:Rh粒径越小,催化剂活性越高,但诱导期越长.通过H2化学吸附、透射电子显微镜、N2吸附-脱附等温线、原位红外光谱和固体~(31)P核磁共振技术对催化剂进行了表征,结果表明,随着Rh粒径的减小,活性物种铑膦配合物增多,但有效载体面积上的Rh颗粒浓度降低,使膦需要更多的时间和Rh配位形成配合物,从而导致诱导期增长.

英文摘要:

A series of tethered-phosphine modified Rh/SiO2 catalysts with different Rh particle size was prepared by preparation technology of shell-type catalyst,which shared the same Rh loading and P / Rh ratio.Ethylene hydroformylation was used as a probe reaction to test the performance of those catalysts. The results show that Rh particle size has a great effect on the performances of phosphine modified Rh/SiO2 catalysts. The catalytic activity increased as Rh particle size decreased,but meanwhile the induction period prolonged. The catalysts were characterized by H2 chemical adsorption,transmission electron microscope,N2 adsorptiondesorption isotherms,in situ Fourier-transform spectra and solid31 P nuclear magnetic resonance technology.The active species were Rh-phosphine complex,and more amount of active species were produced over catalyst with smaller Rh particle size. With the decreasing of Rh particle size,the density of Rh particle on the surface decreased and it took more time for DPPPTS to reach Rh and form Rh-phosphine complex.

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期刊信息
  • 《高等学校化学学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中华人民共和国教育部
  • 主办单位:吉林大学 南开大学
  • 主编:周其凤
  • 地址:吉林大学南胡校区
  • 邮编:130012
  • 邮箱:cjcu@jlu.edu.cn
  • 电话:0431-88499216
  • 国际标准刊号:ISSN:0251-0790
  • 国内统一刊号:ISSN:22-1131/O6
  • 邮发代号:12-40
  • 获奖情况:
  • 首届及第二届国家期刊奖,连续两届“百种中国杰出学术期刊”,中国期刊方阵“双高”期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:50676