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Mn(Ⅱ)/O_3降解草酸作用机制的定量化解析
  • ISSN号:0438-1157
  • 期刊名称:《化工学报》
  • 时间:0
  • 分类:X703[环境科学与工程—环境工程]
  • 作者机构:[1]浙江工业大学化学工程与材料学院,绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,浙江杭州310032
  • 相关基金:国家自然科学基金项目(50578146).
中文摘要:

利用Mn(Ⅱ)/O3氧化体系降解了草酸,探讨并定量化解析了Mn(Ⅱ)催化臭氧化降解草酸的作用机制。结果表明,加入Mn(Ⅱ)能明显提高臭氧化降解草酸的效率,体系Rct值也有所增大。Mn(Ⅱ)/O3降解草酸的途径主要包括以下3种方式:第一,臭氧的直接氧化反应;第二,羟基自由基(水中溶解臭氧分解产生)的氧化反应;第三,Mn(Ⅳ)和Mn(Ⅶ)等高价锰对草酸的氧化反应。溶液pH值不但直接影响Mn(Ⅱ)/O3降解草酸的效率,而且还决定了三者的贡献大小。在本实验条件下,当pH值为2.9时,Mn(Ⅱ)/O3降解草酸的表观反应速率常数为28.280×10^-4s^-1,三者对草酸降解的百分比贡献为fO3∶fOH∶frest=2.1∶19.0∶78.9;当pH值为5.3、8.0和10.0时,草酸降解的表观反应速率常数分别为1.597×10^-4s^-1、1.535×10^-4s^-1和1.545×10^-4s^-1,三者的百分比贡献分别为fO3∶fOH∶frest=24.9∶28.4∶46.7、fO3∶fOH∶frest=23.6∶54.5∶21.9和fO3∶fOH∶frest=19.6∶74.4∶6.0。

英文摘要:

Oxalic acid was degraded by Mn(Ⅱ) catalytic ozonation, and its mechanism was discussed by a quantitative analysis. The experimental results demonstrated that the ozonation efficiency increased with adding Mn( Ⅱ ) catalyst to oxalic acid solution, and that Rot of the ozonation system also increased. The degradation of oxalic acid by Mn(Ⅱ ) catalytic ozonation included three parts : direct ozonation, oxidation reaction of hydroxyl radical produced from the decomposition of the dissolved ozone, oxidation reaction of Mn(Ⅳ) and Mn(Ⅶ) . The pH of solution not only influenced the degradation efficiency of Mn( Ⅱ )/O3, but also determined the contributing proportions of three different oxidation reactions. When the pH was 2.9, the apparent rate constant of degradation of oxalic acid by Mn(Ⅱ )/O3 was 28.280×10^-4s^-1, and the contributing proportion of three-oxidation reactions was fO3∶fOH∶frest=2.1∶19.0∶78.9. However, when the pH values were 5.3, 8.0 and 10.0, the apparent rate constants were 1.597×10^-4s^-1、1.535×10^-4s^-1 and 1.545×10^-4s^-1, respectively, and the contributing proportion of the three oxidation reactions were fO3∶fOH∶frest=24.9∶28.4∶46.7、fO3∶fOH∶frest=23.6∶54.5∶21.9 and fO3∶fOH∶frest=19.6∶74.4∶6.0,respectively.

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期刊信息
  • 《化工学报》
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  • 主办单位:中国化工学会 化学工业出版社
  • 主编:李静海
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  • 邮编:100011
  • 邮箱:hgxb126@126.com
  • 电话:010-64519485
  • 国际标准刊号:ISSN:0438-1157
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1946/TQ
  • 邮发代号:2-370
  • 获奖情况:
  • 中国科协优秀期刊二等奖,化工部科技进步二等奖,北京全优期刊奖,中国期刊方阵“双效”期刊,第三届中国出版政府奖
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
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