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微孔晶体的晶化
  • ISSN号:0023-074X
  • 期刊名称:科学通报
  • 时间:2015.10.30
  • 页码:2872-2889+1
  • 分类:TQ426.6[化学工程]
  • 作者机构:[1]吉林大学化学学院,无机合成与制备化学国家重点实验室,长春130012, [2]中国民航大学理学院,天津300300
  • 相关基金:国家自然科学基金(21171063)、国家优秀青年科学基金(21222103)、国家重点基础研究发展计划(2011cB808703)和中央高校基本科研业务费(3122013C014)资助
  • 相关项目:Beta沸石多形体的合成与催化性质
中文摘要:

从宏观和微观角度简要总结了微孔晶体晶化过程及晶化机理的研究,包括微孔晶体的成核与晶体生长(宏观角度)、晶化机理的主要观点、结构导向效应、研究微孔晶体晶化的主要技术手段及最新的研究思路和策略(微观角度).借鉴于致密晶体晶化行为的研究,微孔晶体的晶化过程分为成核与晶体生长两个阶段.在成核阶段,提出了晶核可以从液相(液相成核)、固相(固相成核)或固液相(双相成核)中成核,后被统一为“通用”成核机制.在晶体生长阶段,研究主要集中于生长模式.受制于当前较低分辨率和灵敏度的表征手段以及合成体系的复杂度,人们对晶体的成核与生长机制的认识还存在着极大的争议.在微孔晶体的晶化过程及晶化机理研究中,一项重要的内容是通过特定的表征手段确认在晶化过程中生成的小结构单元,包括色谱、电喷雾质谱、原位和非原位核磁共振、紫外拉曼光谱等.结合实验数据和理论计算可以确定一些单靠实验数据不能确认的结构单元.在微孔晶体的晶化过程中,结构导向剂起到了极其关键的作用.本文简要总结了结构导向剂的种类和导向的典型结构.最后介绍了新近提出的“反向进化”法,该方法可用于研究在晶化的早期阶段生成的小结构单元及晶化起点的结构.

英文摘要:

Zeolites and related microporous crystalline materials have been widely used as ion-exchangers in detergent industry, catalysts in petrochemical and chemical industry, and adsorbents in air separation by pressure swing adsorption. Its crystallization mechanism has been an important issue in zeolite field. Great efforts have been made to understand the events happened in the crystallization process and how the crystallization started. However, a well-accepted conclusion has far been achieved due to the inherent complexity of the synthesis systems and the low resolution of current characterization techniques. This paper briefly reviewed the studies on the crystallization mechanism and crystallization process of microporous crystals. The main points of view on the nucleation and crystal growth were introduced, including "solution-mediated transport mechanism", "solid hydrogel transformation mechanism", "dual-phase transition mechanism", and "generalized mechanism". In the study of the crystallization of microporous crystals, the identification of the fragments or small structural units is also very important. The typical characterization techniques that can provide such information are briefly introduced, including high resolution chromatography, in situ and ex situ nuclear magnetic resonance (NMR) with newly developed cross polarization (CP), magic angle spinning (MAS), dipolar diphasing, total side-band suppression, multiple-quantum magic-angle spinning (MQMAS), and rotational-echo double resonance (REDOR) methods, electrospray ionization mass spectrography (ESI-MS), and ultraviolet Raman spectra (UV-Raman). Combination of the experimental data and the corresponding calculation can determine the small structural units that cannot be identified by the experimental data only. In the crystallization of microporous crytals, templates or structure-directing agents played an extremely imporant role. In this paper, the diversity of the templates or structure-directing agents wa

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期刊信息
  • 《科学通报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国科学院
  • 主编:周光召
  • 地址:北京东黄城根北街16号
  • 邮编:100717
  • 邮箱:csb@scichina.org
  • 电话:010-64036120 64012686
  • 国际标准刊号:ISSN:0023-074X
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1784/N
  • 邮发代号:80-213
  • 获奖情况:
  • 首届国家期刊奖,中国期刊方阵“双高”期刊,第三届中国出版政府奖
  • 国内外数据库收录:
  • 美国化学文摘(网络版),美国数学评论(网络版),美国工程索引,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:81792