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铈基复合氧化物催化剂在SiO2表面的失活机制
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:浙江工业大学化学工程学院,杭州310014
  • 相关基金:国家自然科学基金(21506194,21676255)和浙江省自然科学基金(Y14E080008,Y168070025)资助项目
中文摘要:

以甲苯催化燃烧为模型反应,通过调节不同Cu—Mn-Ce(CMC)复合氧化物在多孔Si02(KIT-6)上的负载量,研究了SiO2表面与CMC作用对催化剂物理化学性能的影响。发现低负载量下CMC氧化物出现明显失活现象,与SiO2接触会抑制氧化物活性相的形成,SiO2量的减少可使CMC复合氧化物活性得到逐步恢复。X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)、N2吸附(BET)和透射电镜(HRTEM)等表征表明,SiO2不对CMC晶相结构产生影响,这种失活机制是由于SiO2表面的丰富羟基作用,导致表面氧化物高度分散,活性氧物种从晶格氧转变为表面氧。复合氧化物的晶格氧对催化燃烧起到关键性作用,通过焙烧去除SiO2表面羟基和减少SiO2用量,可使复合氧化物晶格氧的数量增加,恢复复合氧化物催化剂活性。

英文摘要:

Here we reported the effect of the Cu-Mn-Ce-SiO2 (CMC-SiO2) interaction on the physical and chemical aspects of the catalytic combustion of toluene by adjusting the loading amount of the CMC mixed oxide on SiO2. Notably, the CMC/KIT-6 catalyst with low CMC loading performed poorly with an obvious deactivation, owing to the inhibition of the metal oxides active sites, while the activity recovered after washing away some SiO2. The catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), H2 temperature-programmed reduction (H2-TPR), N2 adsorption, and high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM). Although there is no change in crystal structure after loading on SiO2, active oxygen species immigrate from lattice to surface for SiO2 surface rich in hydroxyl groups and having high dispersion of CMC, leading to deactivation of the CMC catalyst. However, it is worth mentioning that the lattice oxygen played a key role in catalytic combustion. The activity of the CMC catalyst recovered when the quantity of lattice oxygen increased upon removing surface --OH groups by calcination or removing some SiO2 by alkali washing.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781