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ZSM-5负载氨基酸席夫碱型异双核配合物催化剂的制备及其催化苯酚氧化羰基化反应性能
  • ISSN号:1001-8719
  • 期刊名称:石油学报(石油加工)
  • 时间:2014.4.30
  • 页码:224-230
  • 分类:TQ245.2[化学工程—有机化工]
  • 作者机构:[1]河北工业大学绿色化工和高效节能河北省重点实验室,天津300130
  • 相关基金:国家自然科学基金(21106030)、河北省自然科学基金(B2010000016)、河北省教育厅科学研究计划项目(2009428)资助
  • 相关项目:微波-溶剂热法制备负载型钯(II)配合物及其催化性能研究
中文摘要:

采用微波辅助分步浸渍溶剂热法,以ZSM-5分子筛为载体,合成了结构新颖的氨基酸型异双核配合物催化剂CuPdTS/ZSM-5(TS为L-亮氨酸缩水杨醛配体)。采用FT-IR、ICP—AES、1HNMR、XRD、N2吸附-脱附等手段对CuPdTS/ZSM-5进行表征,并将该催化剂用于催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)反应,考察了助催化剂Cu用量、反应时间和反应温度对DPC产率和选择性的影响。通过表征确定了CuPdTS配合物的结构,也确认CuPdTS已负载于ZSM-5分子筛上。当Cu(OAc)2用量0.03g、反应时间8h、反应温度100℃时,CuPdTS/ZSM-5催化苯酚氧化羰基化反应的碳酸二苯酯收率可达18.3%,选择性为47.4%。

英文摘要:

A novel catalyst of ZSM-5 supported heterodinuclear Pd( U )-Cu( 1I ) complex with Schiff base of salicylaldehyde-L-leucine ( CuPdTS/ZSM-5 ) was prepared by microwave-assisted solvothermal method of fractional steps. The structure and related properties of the CuPdTS/ZSM-5 were characterized and determined by means of FT-IR, 1H NMR, ICP-AES, XRD, N2 adsorption-desorption. The catalytic performance of the CuPdTS/ZSM-5 and the effects of co-catalyst amount, reaction time, reaction temperature on the DPC yield and selectivity in the oxidative carbonylation of phenol to diphenyl carbonate (DPC) were studied. The characterized results revealed the structure of complex CuPdTS and proved that the CuPdTS was supported on ZSM-5 zeolite. The DPC yield and selectivity reached 18. 3% and 47. 4%, respectively, under the appropriate reaction conditions of Cu(OAc)2 amount 0.03 g, reaction time 8 h and reaction temperature 100 ℃.

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期刊信息
  • 《石油学报(石油加工)》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:中国石油学会
  • 主编:汪燮卿
  • 地址:北京海淀区学院路18号
  • 邮编:100083
  • 邮箱:syxb8282.ripp@sinopec.com syxb8282@163.com
  • 电话:010-62310752 82368282
  • 国际标准刊号:ISSN:1001-8719
  • 国内统一刊号:ISSN:11-2129/TE
  • 邮发代号:82-332
  • 获奖情况:
  • 中国石油和化学工业协会优秀期刊一等奖
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:10336