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复合仿生催化体系的构建与高效有氧氧化芳基烷烃
  • ISSN号:1000-0518
  • 期刊名称:《应用化学》
  • 时间:0
  • 分类:O643.3[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:浙江大学化学系硅材料国家重点实验室,杭州310027
  • 相关基金:国家自然科学基金(21373180和21525312);中央高校基本科研业务费专项资金(2017XZZX001-03A,2017FZA3007)资助
中文摘要:

直接活化氧气氧化碳氢化合物是件挑战性的研究工作。根据生物酶很容易在温和条件下实现上述反应,以Keggin-型杂多酸[CuPW_(11)O_(39)]5-(简写为CuPW_(11))与金属-有机框架材料HKUST-1形成的复合材料Cu PW_(11)@HKUST-1为催化剂,以N-羟基邻苯二甲酰亚胺为助催化剂,构建模拟酶催化氧化反应体系。其中,CuPW_(11)@HKUST-1中的杂多酸作为氧化还原中心,N-羟基邻苯二甲酰亚胺作为电子供体。该复合模拟酶催化体系在催化活化氧气氧化芳基烷烃的反应中表现出了类似生物酶催化的性质,具有反应条件温和、转化率高、转化数高和选择性高等特点,其中产物产率与转化数分别高达99%和17700,为实现在温和条件下高效活化氧气氧化惰性有机物分子提供了一条切实可行的路线。

英文摘要:

It is a challenge to oxidize inert hydrocarbons with molecular oxygen, which can be easily realized by enzymes under mild conditions. Inspired by the catalytic mechanism of enzymes, we used the composite material CuPW11@HKUST-1, consisting of encapsulated Keggin-type polyoxometalate [ CuPW11O39] 5- (abbreviated as CuPWn ) in the pore space of metal-organic framework HKUST-1, as a redox catalyst, and N-hydroxyphthalimide (NHPI) as a co-catalyst, for the biomimetic aerobic oxidation of arylalkanes under mild conditions. The biomimetic system exhibits enzyme-like features of high efficiency and high selectivity in the aerobic oxidation of arylalkanes by imitating the structural features, active sites and catalytic mechanism of enzymes, in which up to 99% yield and 17700 turnover number (TON) have been realized in the aerobic oxidation reaction. This work offers a feasible pathway for highly efficient aerobic oxidation of inert organic molecules under mild conditions.

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期刊信息
  • 《应用化学》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院长春应用化学研究所
  • 主编:张洪杰
  • 地址:长春市人民大街5625号
  • 邮编:130022
  • 邮箱:zhili@ciac.jl.cn
  • 电话:0431-85262016 85262330
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-0518
  • 国内统一刊号:ISSN:22-1128/O6
  • 邮发代号:8-184
  • 获奖情况:
  • 获中科院优秀期刊二等奖,吉林省双十佳期刊荣誉称号,中国期刊方阵“双效”期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24334