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氟硅酸铵改性纳米HZSM-5分子筛催化甲醇制丙烯
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643.3[理学—物理化学;理学—化学] O647.1[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]中国石油大学北京中国石油天然气集团公司催化重点实验室,北京102249, [2]太原理工大学精细化工研究所,太原030024, [3]中国科学院武汉物理与数学研究所,武汉430071
  • 相关基金:国家重点基础研究发展计划(973)项目(2012CB215002), 国家自然科学基金(10979076, 21176255), 国际科技合作与交流专项项目(2010DFB40440)资助
中文摘要:

在静态条件下, 采用不同浓度的氟硅酸铵溶液对纳米ZSM-5分子筛进行了改性处理. 利用粉末X射线衍射(XRD)、27Al 魔角旋转固体核磁共振(27Al MAS NMR)、X射线荧光光谱(XRF)、X射线光电子能谱(XPS)、N2 吸附、透射电镜(TEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)等技术对改性前后纳米ZSM-5分子筛的骨架结构、织构性质、酸性质进行了表征. 并在常压、反应温度为450℃、甲醇质量空速(WHSV)为1 h-1的条件下, 研究了改性前后纳米HZSM- 的甲醇制丙烯(MTP)催化性能. 结果表明, 合适浓度的氟硅酸铵处 理能够选择性地脱除纳米ZSM-5 分子筛的外表面铝, 从而使得HZSM-5 的酸密度降低, 比表面积和孔容增大, MTP催化性能显著提高. 氟硅酸铵改性后纳米HZSM-5 的丙烯选择性和丙烯/乙烯(P/E)质量比分别由原来的 28.8%和2.6提高到45.1%和8.0, 催化剂寿命增加了近2倍.

英文摘要:

(NH4)2SiF6-modified nanosized HZSM-5 zeolite was prepared and investigated as a catalyst formethanol to propylene conversion. The effects of this modification on the framework, textural propertiesand acidity of both the parent and the modified HZSM-5 zeolite were investigated by powder X-raydiffraction (XRD), 27Al magic angle spinning nuclear magnetic resonance (27Al MAS NMR), X-rayfluorescence (XRF), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), N2 adsorption, transmission electronmicroscopy (TEM), temperature-programmed desorption of ammonia (NH3-TPD), and infraredspectroscopy of adsorbed pyridine (Py-IR). The catalytic performance of these materials on the methanolto propylene (MTP) conversion process was tested under operating conditions of T=450℃, p=0.1 MPa(pMeOH=50 KPa) and WHSV=1 h-1. The results showed that surface aluminum on the nanosized ZSM-5zeolite could be selectively removed by the (NH4)2SiF6 solution and that the number of acidic sites on theHZSM-5 zeolite gradually decreased with increasing (NH4)2SiF6 concentration. Moreover, after modification with an optimally concentrated (NH4)2SiF6 solution, an obvious increase in specific surface area as well asmesopore volume was observed for the nanosized HZSM-5 with a resulting dramatic improvement in thecatalytic performance of this material for the MTP reaction. Both the propylene selectivity and propylene/ethylene (P/E) mass ratio resulting from use of the modified HZSM-5 increased significantly to 45.1% and8.0, as compared to results of 28.8% and 2.6 obtained with the original material. In addition, the catalyticlifespan of the modified zeolite was double that of the original.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781