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三维有序大孔MgFe_(0.1)Al_(1.9)O_4催化剂制备及其催化乙苯与CO_2氧化脱氢的性能
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]大连交通大学环境与化学工程学院,辽宁大连116028, [2]大连理工大学化学学院,辽宁大连116024, [3]东北制药集团股份有限公司原料药生产事业部,沈阳110000
  • 相关基金:国家自然科学基金(21356001); 大连理工大学基本科研业务费重大项目培育科研专题(DUT12ZD219)资助项目
中文摘要:

采用无皂乳液聚合法合成了聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)微球,并以此为模板制备了具有三维有序大孔(3DOM)结构的Mg Fe0.1Al1.9O4尖晶石催化剂,考察了其催化乙苯与CO2氧化脱氢生成苯乙烯反应的性能.采用X射线衍射、扫描电镜、程序升温还原以及57Fe穆斯堡尔谱等方法对催化剂的物理化学性质进行表征.结果表明,3DOM Mg Fe0.1Al1.9O4催化剂具有三维有序大孔结构,其大孔孔径为230 nm,孔壁平均厚度为60 nm,其中大部分Fe物种以同晶取代的方式进入到尖晶石骨架中.该催化剂在乙苯与CO2氧化脱氢反应中表现出良好的催化活性和稳定性.通过与具有相同化学组成的nano Mg Fe0.1Al1.9O4催化剂对比研究发现,3DOM Mg Fe0.1Al1.9O4畅通的孔道结构十分有利于反应积碳前驱物的外扩散,对提高催化剂的稳定性具有重要作用.

英文摘要:

Polymethyl methacrylate (PMMA) microspheres were synthesized using an emulsifier-free emulsion polymerization method. A three-dimensionally ordered macroporous (3DOM) MgFe0.1AI1.9O4 spinel-type oxide catalyst was prepared using the synthesized colloidal crystal templates and evaluated for oxidative dehydrogenation of ethylbenzene with CO2. Several techniques, such as powder X-ray diffraction, scanning electron microscopy, temperature-programed reduction, and 57Fe-MSssbauer spectra, were used to characterize the physicochemical properties of the catalyst. The results indicate that 3DOM MgFe01A1.9O4 has a hexagonal ordered arrangement, with a pore diameter of 230 nm and a shell thickness of 60 nm, and that most of its Fe species are incorporated into the spinel lattice. Compared with a nano MgFe01A1.9O4 the 3DOM MgFe01A1.9O4 catalyst exhibited a much higher catalytic stability and less carbon deposition. A possible explanation for the enhanced catalytic stability of 3DOM MgFe01A1.9O4 catalyst is discussed. The three-dimensionally ordered macroporous structure has a large effect on the diffusion of coke precursors and the stability of the catalyst.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781