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高硅MFI分子筛膜的合成与低温脱除膜内有机模板剂
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:物理化学学报
  • 时间:0
  • 页码:-
  • 分类:O647[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]中国科学院广州能源研究所、中国科学院可再生能源重点实验室,广州510640, [2]中国科学院大学,北京100049
  • 相关基金:国家自然科学基金(51202245,51106165); 广东省自然科学基金(S2013010014896,10251007006000000)资助项目
  • 相关项目:高CO2选择性有序碳纳米管复合膜的构建与微结构特性研究
中文摘要:

采用旋涂法在粗糙的α-Al2O3载体片上制备出较完备的分子筛晶种层;以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为有机模板剂,通过调控合成液的H2O/Si摩尔比,实现了对分子筛晶体面内优先生长的调控;经过三次水热合成得到致密交联的hOh-轴取向高硅MFI分子筛膜,膜厚约为8μm(包括~5μm致密层和~3μm过渡层)。采用先低温加氢裂解后低温空气氧化的两步法脱除工艺,有效脱除了分子筛膜内的有机模板剂。相比于传统高温煅烧法,该法可以避免分子筛膜因脱除模板剂而形成的较大晶间缺陷。因而采用低温两步法脱除模板剂的分子筛膜片在30℃时具有较好的CO2分离效果,其CO2/N2分离因子达到5.2,CO2渗透通量高达5.8×10^-7mol·m·-2·s·-1·Pa·-1。

英文摘要:

High-silica MFI zeolite membranes supported on porous a-alumina discs were prepared by a seeded secondary growth method,using tetrapropylammonium hydroxide(TPAOH) as organic template.First,nanocrystals were deposited on rough α-AI2O3 discs by a spin-on process.Then,based on controlling the H2O/Si molar ratio of the synthetic solution,a restricting in-plane h0h-oriented growth method with an ultra-dilute precursor was designed to prepare non-defective zeolite membranes that were as thin as possible.Finally,crosslinked and dense MFI zeolite membranes were prepared after the third synthesis step,giving a membrane layer thickness of about 8 μm,including ~5 μm dense layers and ~3 μm intermediate layers.A novel,two-step method,coupling by low-temperature hydrocracking and oxidation,is proposed for efficient removal of the template from zeolite membranes.Compared with traditional high-temperature calcination,template removal by the two-step method could eliminate the grain boundary defects formed in response to stresses induced by heat treatment.As a result,the membranes treated by the two-step detemplation method displayed a preferable CO2/N2,separation factor(about 5.2) and high CO2 permeance(5.8 × 10~(-7) mol·m~(-2)·s~(-1)·Pa~(-1)) at 30 ℃.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781