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富铈Ce1-xLaxO2催化甲烷氧氯化性能
  • ISSN号:1000-6613
  • 期刊名称:《化工进展》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]南京工业大学材料化学工程国家重点实验室,江苏南京210009, [2]南京工业大学化学化工学院,江苏南京210009
  • 相关基金:国家科技支撑计划(2011BAE18B01); 国家自然科学基金青年基金(21306089)项目
中文摘要:

以硝酸铈、硝酸镧为前体,用氨水共沉淀法制备了一系列Ce1-xLaxO2(x≤0.5)催化剂,利用XRD、N2吸附-脱附、SEM、Raman、H2-TPR和OSC对催化剂的物理化学性质进行了表征,并考察其在甲烷氧氯化反应中的催化性能。结果表明:Ce1-xLaxO2催化剂的氧化还原性质随着镧含量的变化发生显著改变,并且这一性质的变化与反应的转化率及产物分布具有较强的联系。Ce1-xLaxO2表面氧物种的活泼性对催化剂活性影响显著,而体相氧物种容易将生成的甲烷氯化物深度氧化。在Ce1-xLaxO2(x〈0.3)催化剂上表面氧物种起主导作用,氯甲烷为主要反应产物,Ce0.8La0.2O2催化剂上氯甲烷选择性最高为52%。在体相氧物种更活泼的Ce0.7La0.3O2和Ce0.5La0.5O2上产物中CO的选择性显著上升,Ce0.5La0.5O2催化剂上CO选择性高达48%。稳定性测试表明Ce0.8La0.2O2催化剂具有良好的稳定性。

英文摘要:

A series of Ce1-xLaxO2(x≤0.5) catalysts were prepared by ammonia co-precipitation method and characterized by XRD,N2 adsorption-desorption,SEM,Raman,H2-TPR and OSC. Then their catalytic performances in CH4 oxy-chlorination to chloromethane were investigated. The results showed that the redox properties of Ce1-xLaxO2 changed significantly with the change of the lanthanum content,and there should be a strong link between this change and the conversion and product distribution. More specificly,the surface oxygen species had a remarkable influence on the activities of the catalysts,while advanced oxidation of the generated methane chloride was easily induced by bulk oxygen species. Chloromethane was the main product over Ce1-xLaxO2(x0.3) and the highest selectivity of chloromethane(52%) could be obtained over Ce0.8La0.2O2. A significant increase of CO selectivity was found over Ce0.7La0.3O2 and Ce0.5La0.5O2 as they had more active bulk oxygen species,and Ce0.5La0.5O2 showed the highest selectivity of CO(48%). The long-term stability test showed thatCe0.8La0.2O2 catalyst had a good stability.

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期刊信息
  • 《化工进展》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:中国化工学会 化学工业出版社
  • 主编:曹湘洪
  • 地址:北京市东城区青年湖南街13号
  • 邮编:100011
  • 邮箱:hgjz@263.net
  • 电话:010-64519500/9501/9502
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6613
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1954/TQ
  • 邮发代号:82-311
  • 获奖情况:
  • 全国中文核心期刊,中国精品科技期刊,中国百种中国杰出学术期刊,第七届全国石油和化工行业优秀期刊一等奖,吕国化工学会会刊
  • 国内外数据库收录:
  • 美国化学文摘(网络版),美国工程索引,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:37234