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氮掺杂还原氧化石墨烯与吡啶共聚g-C3N4复合光催化剂及其增强的产氢活性
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O649[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]中国科学院上海硅酸盐研究所,高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室,上海200050, [2]中国科学院大学,北京100049
  • 相关基金:国家重点基础研究发展规划项目(2013CB933200)资助
中文摘要:

采用一种新颖有效的席夫碱化学法合成吡啶共聚改性的g-C3N4,其可见光催化产氢性能较(由尿素为前驱物制备的)纯g—C3N4显著增强。在此基础上,又进一步通过一步煅烧的方法构建了毗啶改性g—CaN4和N掺杂还原氧化石墨烯(N-rGO)的复合物,其产氢活性得到了进一步地提高,氢气产量最高达到304pmol·h-1,分别为纯g.C3N4和吡啶改性g-C3N4的11.7倍和3.1倍。除了其增强的可见光吸收能力,增大的表面积,我们认为:吡啶环作为分子内电子受体,N—rGO作为“电子转移活性位”,二者共同促进了光生载流子分离和转移,从而显著增强了该复合体系的光催化活性。

英文摘要:

Here, we fabricated a pyridine-copolymerized g-C3N4 by a novel and cost-effective approach based on Schiff-base chemistry. Thus produced g-C3N4 showed significantly enhanced and stable visible-light photocatalytic H2 evolution performance compared to pristine g-C3N4 obtained from urea. Subsequently, we constructed a composite of pyridine-modified g-C3N4 and N-doped reduced graphene oxide (N-rGO) by facile one-pot calcination to elevate the photocatalytic efficiency further. The peak H2 production rate achieved using this composite was 304 μmol.h--1, about 11.7 and 3.1 times as those obtained using pure g-C3N4 and pyridine-modified g-C3N4, respectively. In addition to enhanced visible light absorbance and enlarged surface area, the promoted separation, transfer, and surface reactivity of photogenerated charge carriers by the pyddine ring as intramolecular electron acceptor and N-rGO as "electron-transfer activation region" are considered responsible for the remarkably enhanced photocatalytic activity.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781