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TiO2表面光催化基元过程
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O[理学]
  • 作者机构:[1]中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室,大连116023, [2]中国工程物理研究院材料研究所可持续界面动力学研究中心,成都610200
  • 相关基金:This work was supported the Natural Science Foundation of Liaoning Province (No.2015020242), the National Natural Science Foundation of China (No.21203189 and No.21573225), and the State Key Laboratory of Molecular Reaction Dynamics (No.ZZ- 2014-02).
中文摘要:

通过双光子光电子的方法探测了TiO2(011)-(2×1)和TiO2(110)-(1×1)表面的光催化氧化甲酵的性质.在吸附了甲醇的二氧化钛(011)和(110)界面处探测到了一个费米能级以上2.5eV的电子激发态,该电子激发态可作为测试二氧化钛界面还原性的探针使用.利用此探针在甲醇/TiO2(011)-(2×1)和甲醇/TiO2(110)-(1×1)界面探测到了一个随光照时间的电子激发态信号变化,这一变化可以归于光催化生成的表面羟基对界面还原性的影响.由此得出的光催化氧化甲醇的速率TiO2(110)-(1×1)比TiO2(011)-(2×1)快了大约11.4倍.这可能由于表面原子结构排布的原因不同.本工作不仅介绍了一个利用双光子光电子能谱探测到的甲醇/TiO2界面电子结构的细节特征,还揭示了表面结构对二氧化钛光反应性质的重要影响.关键词:二氧化钛,电子激发态,双光子光电子能谱,

英文摘要:

The crystal phase, morphology and facet significantly influence the catalytic and photocat- alytic activity of TiO2. In view of optimizing the performance of catalysts, extensive efforts have been devoted to designing new sophisticate TiO2 structures with desired facet exposure, necessitating the understanding of chemical properties of individual surface. In this work, we have examined the photooxidation of methanol on TiO 2 (011)- ( 2 × 1 ) and TiO 2 (110) - (1 ×1) by two-photon photoemission spectroscopy (2PPE). An excited state at 2.5 eV above the Fermi level (EF) on methanol covered (011) and (110) interface has been detected. The excited state is an indicator of reduction of TiO2 interface. Irradiation dependence of the excited resonance signal during the photochemistry of methanol on TiO2(011)-(2×1) and TiO2(110)-(1× 1) is ascribed to the interface reduction by producing surface hydroxyls. The reaction rate of photooxidation of methanol on TiO2(110)-(1× 1) is about 11.4 times faster than that on TiO2(011)-(2×1), which is tentatively explained by the difference in the surface atomic configuration. This work not only provides a detailed characterization of the electronic structure of methanol/TiO2 interface by 2PPE, but also shows the importance of the surface structure in the photoreactivity on TiO2.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781