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椰壳活性炭共价固载钯离子有机配合物催化剂的制备与应用
  • ISSN号:1001-3555
  • 期刊名称:分子催化
  • 时间:2013.2.2
  • 页码:55-62
  • 分类:O643.32[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]海南大学热带岛屿资源先进材料教育部重点实验室,海南海口570228, [2]武汉工程大学湖北省新型反应器与绿色化学工艺重点实验室,湖北武汉430074
  • 相关基金:国家自然科学基金(21063006);国家教育部和国家人事部留学回国人员基金(优秀类).
  • 相关项目:椰壳活性炭固载金属离子有机络合物催化剂的制备与应用
中文摘要:

采用椰壳活性炭为载体,通过20%HNO3氧化处理,Boehm滴定表明活性炭表面羟基含量达0.376 mmol/g.之后分别接枝(MeO)3Si(CH2)3NH2和(MeO)3Si(CH2)3Cl,并成功合成了两种不同类型的含氮双齿配体用来配合钯离子,以FT-IR、XPS、1H NMR、ICP及N2吸附-脱附等手段表征了催化剂制备过程中的各种中间体.在高压反应釜中以苯酚氧化羰基化反应考察了所制催化剂的催化性能.结果表明,在100℃,7.0 MPa及p(CO)/p(O2)=10/1下,二氯甲烷为溶剂,以环庚二胺配体配合的钯离子为催化剂,苯酚转化率及产物碳酸二苯酯(DPC)选择性分别为11.91%、86.82%,对于双氰基配体配合的催化剂,苯酚转化率及产物DPC选择性分别为6.22%及81.02%.

英文摘要:

Coconut shell activated carbon (AC) was used as carrier to covalently immobilize Pd2+ complexes. Boe- hm titration showed that hydroxyl content of the carbon surface reached O. 376 mmol/g after 20% HNO3 oxidation treatment. Two types of nitrogen-containing bidentate ligands were subsequently synthesized by grafting the oxidized AC with (MeO) 3Si ( CH2 ) 3NH2 or (MeO) 3Si ( CH2 ) 3C1. The samples were characterized by FT-IR, XPS, I H NMR, ICP and N2 adsorption-desorption. CH2C12 was used as solvent, oxidation carbonylation of phenol was inves- tigated in a high pressure reaction vessel at 100 ℃, 7.0 MPa and p( CO)/p( 02) = 10/1 over the immobilized Pd2+ complexes. The results show that the conversion of phenol was 11.91%, and the diphenyl carbonate (DPC) selectivity was 86.82% for the cycloheptyl diamine ligand-complexed ligand-complexed ones displayed a phenol conversion of 6.22% and palladium ions. Comparatively, the bisnitrile a DPC selectivity of 81.02%

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期刊信息
  • 《分子催化》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院兰州化学物理研究所
  • 主编:李树本
  • 地址:兰州市天水路18号
  • 邮编:730000
  • 邮箱:fzch@licp.cas.cn
  • 电话:0931-4968226
  • 国际标准刊号:ISSN:1001-3555
  • 国内统一刊号:ISSN:62-1039/O6
  • 邮发代号:54-69
  • 获奖情况:
  • 1992年获中国科学院优秀期刊三等奖,1992年获甘肃省第二届优秀科技期刊荣誉称号
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:7932