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两类不同阳极电氧化过程中的失活现象及氧化机制
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O646[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]浙江工业大学化学工程与材料学院,绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,杭州310032
  • 相关基金:国家自然科学基金(20406019)资助项目
中文摘要:

利用电化学测试技术分析了两类不同阳极在电氧化降解对氯苯酚过程中的失活现象及氧化机制.结果表明,对氯苯酚在“Ⅰ”类阳极Pt和“Ⅱ”类阳极含氟树酯(polytetrafluoroethylene,PTFE)的β-PbO2(PTFE-β-PbO2)上可发生直接氧化反应,且两者的电催化活性均会在短时间内失活.高电位电解能使失活的PTFE-β-PbO2和Pt得到再生,但Pt电极需要更高的电解电位.常见有机溶剂(如丙酮、四氢呋喃、二甲基亚砜)的浸洗可以再生失活的Pt电极,但不能再生PTFE-β-PbO2电极.对于“Ⅰ”类阳极Pt,当阳极电位大于2.0 V时,除对氯苯酚的直接氧化反应外,晶格氧的氧化作用成为整个降解过程的主导因素;而对“Ⅱ”类阳极PTFE-β-PbO2,当阳极电位大于1.8 V时,除直接氧化反应外,羟基自由基的降解反应成为对氯苯酚去除的主要原因.

英文摘要:

Deactivations of two different kinds of anodes during electrochemical oxidation of p-chloropbenol (p-CP) were investigated by using electrochemical measurement, and their corresponding oxidation mechanisms were also discussed. The results indicated that p-CP could be oxidized directly on both the Pt ("Ⅰ" type anode) and PTFE (polytetrafluoroethylene)-β-PbO2 ("Ⅱ"type anode), however, the electro-catalytic activities of both anodes lost immediately. Electrolysis at high potential could recover the electro-catalytic activities of both anodes, and Pt needed higher potential, than PTFE-β-PbO2 did. The deactivated Pt could also recover its activity by soaking it in ordinary organic solvents such as acetone, tetrahydrofuran, dimethyl sulfoxide, but deactivated PTFE-β-PbO2 could not. For Pt anode ("Ⅰ"), besides the direct oxidation of p-CP, oxygen transfer reaction was the main cause for the removal of p-CP when anodic potential was higher than 2.0 V; for PTFE-β-PbO2 anode (".Ⅱ"), besides the direct oxidation reaction, the oxidative reaction of hydroxyl radical became the main cause for the removal of p-CP when anodic potential was higher than 1.8 V.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781