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硫酸化对In/SO4^2-/TiO2催化剂上CH4选择性催化还原NOx的促进机理
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]清华大学环境科学与工程系,北京100084, [2]华侨大学环境科学与工程系,福建厦门361021
  • 相关基金:国家自然科学基金(20437010,20677034);国家高技术研究发展计划(863计划,2006AA060301).
中文摘要:

考察了 In/SO42–/TiO2 (In/STi)催化剂上甲烷选择性催化还原(CH4-SCR)NOx 的活性, 分析了硫酸化对催化活性的促进作用. 结果表明, 硫酸化影响了 In 在催化剂表面的存在形态和 CH4 的活化产物, 从而提高了催化剂活性. 吡啶红外光谱分析表明, 硫酸化后的 STi 载体可提供足够强度的 B 酸位, 有利于活性中心 InO+物种的形成. 原位红外光谱分析表明, In/TiO2 催化剂上 CH4 的活化产物为完全氧化的 CO2 和 H2O, 而硫酸化后的 In/STi 催化剂上 CH4 的活化产物为 HCOO–, 该物种被认为是 CH4-SCR 反应的重要中间体, 它的生成为 In/STi 催化剂上 CH4-SCR 反应的速控步骤.

英文摘要:

The catalytic performance and the promotional mechanism of sulfation for selective catalytic reduction of NO by CH4 over sulfated titanium-loaded In (In/STi) were investigated. An enhancement of catalytic activity was obtained over the In/STi catalysts. Sulfation influenced the existent state of surface indium species and determined the activation species of CH4. Py-IR analysis showed that the sulfated In/STi catalyst had strong Brφnsted acid sites, which were beneficial to the formation of active InO^+ species. DRIFTS studies further revealed the distinguish reaction intermediates of CH4-SCR of NO over the sulfated and unsulfated catalysts. On the In/TiO2 and TiO2 catalysts, the activation species of CH4 was the fully oxidized products of CO2 and H20, while on the STi and In/STi catalysts, HCOO-, the real reductant for CH4-SCR of NO, was detected as the main intermediate species. In addition, the formation of HCOO^- was the rate-determining step in CH4-SCR of NO on the In/STi catalyst.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199