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预吸附吡啶增强二甲醚在丝光沸石上羰基化反应的稳定性
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:催化学报
  • 时间:0
  • 页码:729-738
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连116023, [2]“中央”研究院原子与分子科学研究所,台湾台北10617, [3]台湾大学化学系,台湾台北10617
  • 相关基金:Supported by the National Natural Science Foundation of China (20973166)
  • 相关项目:孔道修饰的丝光沸石分子筛催化剂上二甲醚羰基化反应
中文摘要:

对比研究了二甲醚在氢型丝光沸石和吡啶修饰的氢型丝光沸石上的二甲醚羰基化反应.结果表明,吡啶预吸附大大提高了二甲醚羰基化反应的稳定性,并且在473K反应48h能够保持约30%的乙酸甲酯收率.原位红外光谱和NH3程序升温脱附研究发现,吡啶吸附在12元环内,而8元环内的酸性位基本不受干扰.129Xe核磁共振研究表明,未经修饰的丝光沸石反应后孔道严重堵塞,而吡啶修饰的分子筛反应后孔道基本不变.因此,12元环内酸性位是积炭失活位,吡啶吸附抑制了12元环内积炭的生成,二甲醚羰基化反应能够在8元环内活性位上顺利进行.

英文摘要:

The carbonylation of dimethyl ether to methyl acetate over H-mordenite(HMOR) and pyridine-modified HMOR was compared.The catalytic stability of HMOR was improved significantly by pyridine pre-adsorption,and a yield of methyl acetate -30% was still obtained after 48 h on stream at 473 K.In situ infrared spectroscopy and ammonia temperature-programmed desorption revealed that pyridine preferentially occupied the acidic sites in 12-membered ring pores but not the acidic sites in 8-membered ring pores.^129Xe NMR studies suggested that the channels of HMOR were blocked by coke in the reaction but those in the pyridine-modified HMOR were not.The acidic sites in the 12-membered ring pores were responsible for the deactivation of HMOR,and the reaction can be directed to occur mainly on the acidic sties in the 8-membered ring pores by the selective adsorption of pyridine in the 12-membered ring pores.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199