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铁铜双金属催化剂选择性催化氧化氨为氮气
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]四川大学化学学院,教育部绿色化学重点实验室,成都610064
  • 相关基金:国家自然科学基金(21173153),国家高技术研究发展计划项目(863)(2013AA065304)及四川省科技厅科技支撑项目(2011GZ0035,2012FZ0008)资助
中文摘要:

固定铜铁的总质量不变,采用共浸渍法制备铜铁双金属催化剂.为了更好地了解催化剂的性质,分别用N2吸附-脱附、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)方法对制备的催化剂进行表征.研究发现在100000 h-1空速下,铜铁双金属催化剂呈现出好的活性和氮气选择性.在低温区,随着铜含量的增加,活性和氮气的选择性增加,然而在高温区氮气的选择性直接和铁的含量相关.其中催化剂Fe0.25Cu0.75/ZSM-5,在350° C氨的转化率达到最高,在300° C氮气的选择性上升到97%. Fe0.75Cu0.25/ZSM-5在500°C有很高的氮气选择性甚至可以达到98%.并且所有的催化剂均产生很少的N2O副产物.表征结果显示催化剂的酸量和铜物种的含量可以影响催化剂的活性,并且高的还原能力和铁含量有助于高温氮气选择性的提高.

英文摘要:

Iron and copper bimetal ic catalysts with fixed total contents of copper and iron were prepared by a co-impregnation method, and then used for selective catalytic oxidation of ammonia to nitrogen. The properties of the catalysts were characterized by N2 adsorption-desorption, H2 temperature-programmed reduction (H2-TPR), NH3 temperature-programmed desorption (NH3-TPD), X-ray diffraction (XRD), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The iron and copper bimetal ic catalysts exhibited good activity and high selectivity of N2 at the gas hourly space velocity (GHSV) of 100000 h-1. The activity and N2 selectivity in the low temperature range increased with increasing Cu loading, whereas in the high temperature range (above 400 ° C) the selectivity of N2 was directly related to the content of iron. The highest NH3 conversion was achieved at about 350 °C for Fe0.25Cu0.75/ZSM-5, and the N2 selectivity was up to 97%at 300 °C. On the other hand, the extremely high N2 selectivity about 98%was obtained over Fe0.75Cu0.25/ZSM-5 at 500 °C. In addition, N2O as the by-product and greenhouse gas was obtained in very low amounts for al the catalysts. The characterization results showed that the activity was influenced by the acid content and the amounts of copper species. Moreover, the highly reducing capacity could improve the N2 selectivity.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781