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硝酸对N,N-二甲基羟胺γ-辐解及液态辐解产物的影响
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O644.2[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]上海大学环境与化学工程学院,射线应用研究所,上海200444, [2]中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京102413
  • 相关基金:supported by the National Natural Science Foundation of China(20771074,11025526); Program for Innovative Research Team in University,China(IRT13078)
中文摘要:

N,N-二甲基羟胺(DMHA)是用于动力堆乏燃料后处理U与Pu和Np分离的新型无盐还原剂,本文研究了硝酸对DMHAγ-辐解及液态辐解产物的影响.研究结果表明:在U、Pu分离循环和Pu纯化循环的辐照剂量下,在0.3-1.0 mol·L^-1的硝酸溶液中,0.1和0.5 mol·L^-1DMHA具有较好的辐照稳定性.当吸收剂量为5-25k Gy时,DMHA硝酸溶液的液态辐解产物主要有单甲基羟胺、甲醛、甲酸和亚硝酸.有机物的浓度远远高于亚硝酸浓度,且随着剂量和硝酸浓度的增加而增大.对于相同的硝酸浓度和剂量,0.1 mol·L^-1DMHA辐解产生的一甲基羟胺的浓度高于0.5 mol·L^-1DMHA,但前者辐解产生的甲醛浓度低于后者;当硝酸浓度较高时,0.1 mol·L^-1DMHA辐解产生的甲酸浓度高于0.5 mol·L^-1DMHA.亚硝酸浓度与硝酸浓度及剂量的关系取决于起始DMHA和硝酸浓度.

英文摘要:

N,N-dimethylhydroxylamine(DMHA) is a novel salt-free reductant used for the separation of U from Pu and Np in the reprocessing of spent fuel. We investigated the effect of HNO3 on the radiolysis of DMHA and its radiolytic liquid product. Results show that 0.1 and 0.5 mol·L^-1DMHA containing 0.3-1.0 mol·L^-1HNO3 have good radiation stability at a reasonable dose level during the U/Pu separation cycle and the Pu purification cycle. For 5-25 k Gy the main radiolytic liquid products are N-methyl hydroxylamine, HCHO,HCOOH, and HNO2. The concentration of these organic compounds is much higher than that of HNO2 and increases with both HNO3 concentration and absorbed dose. At the same HNO3 concentration and dose,the concentration of N- methyl hydroxylamine in irradiated 0.1 mol·L^- 1DMHA- HNO3 is higher than that in irradiated 0.5 mol·L^-1DMHA-HNO3. However, the HCHO concentration in 0.1 mol·L^-1DMHA-HNO3 is lower than that in 0.5 mol·L^-1DMHA-HNO3. The HCOOH concentration in 0.1 mol·L^-1DMHA-HNO3 is higher than that in 0.5 mol ·L^- 1DMHA- HNO3 at higher HNO3 concentrations. The relationship of HNO2 concentration with HNO3 concentration and dose depends on the original DMHA and HNO3 concentrations.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
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