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甲基丙烯醛氧化酯化整体式催化剂制备及评价
  • ISSN号:0438-1157
  • 期刊名称:《化工学报》
  • 分类:TQ032[化学工程]
  • 作者机构:[1]郑州大学化工与能源学院,河南郑州450001, [2]中国科学院过程工程研究所,北京100190
  • 相关基金:国家自然科学基金项目(21476239);中国科学院战略性先导科技专项(XDA07070600)。
中文摘要:

针对甲基丙烯醛氧化酯化浆态床反应过程中颗粒催化剂易破碎、活性组分易流失等缺点,采用浸渍法在电沉积到泡沫镍合金表面的氧化铝-氧化镁涂层上负载活性组分,制备了PdxPby/Al2O3-MgO/泡沫镍合金整体式催化剂。研究分析了铝溶胶含量、Al2O3含量、沉积电压和沉积时间等条件对涂层负载的影响,并对载体和催化剂进行了 BET、XRD、SEM、ICP 和 TEM 表征和气-液-固固定床反应性能评价。结果表明,当铝溶胶的体积含量为35%~40%,Al2O3含量为25~30 g·L-1,沉积电压为10~12 V,沉积时间为8~12 min,搅拌速度为200~250 r·min-1时可得到稳定的涂层。在温度为80℃、压力为0.3 MPa、醇醛摩尔比为8:1、液相物料进口流量为0.5 ml·min-1、氧气进口流量为35 ml·min-1、反应时间为2 h条件下,整体式催化剂上甲基丙烯醛转化率最高为76.1%,甲基丙烯酸甲酯选择性为81.2%。研究结果可为甲基丙烯醛氧化酯化制甲基丙烯酸甲酯的生产工艺优化提供科学数据。

英文摘要:

In order to overcome the shortcomings of particulate catalyst for oxidative esterification of methacrolein in slurry reactor, the monolithic catalyst(PdxPby/Al2O3-MgO/ nickel alloy foam)for direct oxidative esterification of methacrolein (MAL) with methanol to methyl methacrylate (MMA) was prepared using dipping methods. The porous Al2O3-MgO with high surface area on nickel alloy foam support was synthesized using electro-deposition method. The effects of preparation parameters on Al2O3coating were studied, and the optimum coating was achieved when the volume content of aluminum sol was 35%—40%, the Al2O3 content was 25—30 g·L-1, the stirring speed was 200—250 r·min-1, the deposition voltage was 10—12 V, and the deposition time was 8—12 min. Furthermore, the coating and catalyst were characterized using BET, XRD, SEM, ICP as well as TEM and the catalytic performance of Pd5Pb5/Al2O3-MgO/nickel alloy foam was investigated in a fixed bed reactor. The optimal reaction conditions were determined as:T=80℃,p=0.3 MPa, methanol:MAL molar ratio=8:1, liquid materials flux rate =0.5 ml·min-1, oxygen flux rate=35 ml·min-1 and reaction time=2 h. Under these conditions, MAL conversion and MMA selectivity reached 76.1% and 81.2%,respectively. The results can provide scientific basis for the optimization of methacrolein to methyl methacrylate production process.

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期刊信息
  • 《化工学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:中国化工学会 化学工业出版社
  • 主编:李静海
  • 地址:北京市东城区青年湖南街13号
  • 邮编:100011
  • 邮箱:hgxb126@126.com
  • 电话:010-64519485
  • 国际标准刊号:ISSN:0438-1157
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1946/TQ
  • 邮发代号:2-370
  • 获奖情况:
  • 中国科协优秀期刊二等奖,化工部科技进步二等奖,北京全优期刊奖,中国期刊方阵“双效”期刊,第三届中国出版政府奖
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
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