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Au/TiO2催化剂制备条件对巴豆醛选择加氢的影响
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:物理化学学报
  • 时间:0
  • 页码:1853-1860
  • 语言:中文
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]复旦大学化学系,上海市分子催化和功能材料重点实验室,上海200433
  • 相关基金:国家重点基础研究发展计划(973项目)(2006cB202502),国家自然科学基金(20673025,20803011),教育部新世纪优秀人才支持计划,霍英东教育基金(104022),上海市科委科技基金(07ZR14007,08DZ2270500)和石油化工催化材料与反应工程国家重点实验室开放基金(PJPP,SINOPEC)资助项目
  • 相关项目:用于alpha,beta-不饱和醛选择加氢的纳米金催化剂特定结构活性位的构筑及其精细调控
中文摘要:

采用沉积-沉淀法制备了纳米Au/TiO2催化剂,以X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了系统的表征,并考察了该催化剂在巴豆醛液相加氢制巴豆醇反应中的催化性能.通过改变活化气氛、负载量和还原温度,能够调节Au粒子的尺寸及金属与载体间的相互作用.在673K还原条件下制备Au质量分数为9.2%的Au/TiO2催化剂上,Au粒子的平均粒径为2nm,初始加氢速率达到13.7×10^-6mol·s^-1·g^-1,同时巴豆醇最高收率可达69.9%.结合表征结果,该催化剂良好的巴豆醛选择加氢性能归属为载体TiO2在还原条件下产生的氧缺陷位对Au纳米粒子的锚定作用及给电子作用.

英文摘要:

Nanosized Au/TiO2 catalysts were prepared by the deposition-precipitation method. These catalysts were evaluated by a liquid phase hydrogenation of crotonaldehyde to crotyl alcohol and characterized by X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). By changing the activation atmosphere, the Au loading, and the reduction temperature we found that the dimension of the Au particles and the metal-support interaction were readily adjustable. For the Au/TiO2 eatalyst reduced at 673 K with an optimal Au mass fraction of 9.2%, the mean particle size of Au was 2 nm and the initial hydrogenation rate was as high as 13.7×10^-6mol·s^-1·g^-1, while the maximum yield of crotyl alcohol was 69.9%. Combined with the characterization results, the superior performance of this catalyst was attributed to it having an optimal size and to its electronic modification effects on the Au nanoparticles. This was due to oxygen defects generated on the TiO2 during the reduction process.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781