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X射线吸收谱研究碳纳米管内Rh-Mn纳米粒子结构的变化
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O[理学]
  • 作者机构:[1]中国科学院上海应用物理研究所微观界面物理与探测重点实验室和上海同步辐射光源,上海201204
  • 相关基金:国家自然科学基金(9l127001,21001112和11079005). 致谢 我们感谢中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室纳米和界面催化课题组提供的Rh-Mn@CNT样品,同时也感谢中国科学院上海应用物理研究所的刘仁多提供了TEM测试及上海光源BL14W1线站职工提供了XAS束线时间.
中文摘要:

利用X射线吸收谱技术研究了负载于多壁碳纳米管内的Rh-Mn纳米粒子在不同气氛和温度下的结构.结果表明,Rh-Mn粒子在空气中是由氧化铑团簇和混合锰氧化物组成.经过氢气在300℃下还原后,混合锰氧化物种转化成MnO.而氧化铑团簇在He气氛下当温度达到250℃时就会发生分解而形成金属铑团簇.对形成的铑团簇用H2或CO进行热处理,发现其分散性随温度升高而提高;同时,X射线吸收谱实验没有观察到Mn和Rh之间存在显著的相互作用,助剂Mn的主要作用是提高了Rh的分散性.

英文摘要:

Supported Rh‐based catalysts such as Rh‐Mn nanoparticles(NPs) have potential use in the synthesis of ethanol from syngas. The structure of Rh‐Mn NPs in multi‐walled carbon nanotubes under different atmospheres and temperatures was studied by X‐ray absorption spectroscopy(XAS). TEM images showed that the NPs dispersed in the carbon nanotubes had a uniform size of 2 nm. XAS data revealed that the Rh‐Mn NPs before reduction were composed of Rh2O3 clusters and mixed Mn oxide species. After reduction in a 10% H2‐90% He atmosphere, the mixed Mn oxides were conerted into nearly pure MnO. In contrast, the Rh2O3 clusters were easily decomposed to metallic Rh clusters even under a He atmosphere at 250 ℃. The Rh clusters remained in the metal state under the next reduction atmosphere, but their dispersion in the Rh‐Mn NPs increased with increasing temperature. No significant Mn‐Rh or Mn‐O‐Rh interaction in the reduced NPs was observed in the extended X‐ray absorption fine structure analysis. The results showed that there was no interaction between the MnO particles and Rh clusters and the role of the Mn promoter was mainly to improve Rh dispersion.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199