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单液滴萃取衍生化技术用于烟气中小分子醛类物质的分析
  • ISSN号:0567-7351
  • 期刊名称:《化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O614.823[理学—无机化学;理学—化学] O623.11[理学—有机化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]Shanghai Mass Spectrometry Center, Shanghai Institute of Organic Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 200032, China
  • 相关基金:Authors acknowledge financial support from the SRF for ROCS of SEM (Scientific Research Foundation for the Returned Overseas Chinese Scholars, State Edu-cation Ministry), NSFC (National Natural Science Foun-dation of China) (Nos. 20902104, 21072215, and 21172250) and the Innovation Method Fund of China (Nos. 2011IM030200, 2011IM030400, 2011IM030700).
中文摘要:

催化 Pd 的氧化联合反应在芳香的 CH 激活和新公司和 CC 契约的形成是很重要的。Sanford 开创了采用 Pd (OAc ) 的实际、指导 CH 激活反应 2 作为催化剂自从 2004。然而直到现在,推测的反应 Pd (IV ) 在这些反应的短暂中介没从反应被孤立或直接检测了答案。Electrospray 电离双人脚踏车团 spectrometry (ESI-MS/MS ) 被用来拦截并且描绘反应 Pd (IV ) 在 Pd (OAc ) 2-catalyzed 的答案的短暂中介氧化联合反应。在这研究, Pd (IV ) 短暂中介从 Pd (OAc ) 2-catalyzed 的答案被检测由 ESIMS 和在反应系统的短暂中介是的拦截 Pd (IV ) 的 MS/MS 的氧化联合反应有综合真 Pd (IV ) 建筑群的一样。我们的 ESIMS (/MS ) 研究证实了 Pd (IV ) 反应的存在短暂中介。最有趣地,短暂中介显示出的 Pd (IV ) 的 MS/MS 减少的消除反应到有进在煤气的阶段的产品的新公司契约形成的 Pd (II ) 建筑群在答案的短暂中介。

英文摘要:

Pd-catalyzed oxidative coupling reaction was of great importance in the aromatic C--H activation and the for-mation of new C-O and C--C bonds. Sanford has pioneered practical, directed C-H activation reactions em-ploying Pd(OAc)2 as catalyst since 2004. However, until now, the speculated reactive Pd(Ⅳ) transient intermedi-ates in these reactions have not been isolated or directly detected from reaction solution. Electrospray ionization tandem mass spectrometry (ESI-MS/MS) was used to intercept and characterize the reactive Pd(Ⅳ) transient inter-mediates in the solutions of Pd(OAc)2-catalyzed oxidative coupling reactions. In this study, the Pd(IV) transient in-termediates were detected from the solution of Pd(OAc)2-catalyzed oxidative coupling reactions by ESI-MS and the MS/MS of the intercepted Pd(IV) transient intermediate in reaction system was the same with the synthesized au-thentic Pd(Ⅳ) complex. Our ESI-MS(/MS) studies confirmed the presence of Pd(Ⅳ) reaction transient intermedi-ates. Most interestingly, the MS/MS of Pd(Ⅳ) transient intermediates showed the reductive elimination reactivity to Pd(Ⅱ) complexes with new C-O bond formation into product in gas phase, which was consistent with the proposed reactivity of the Pd(Ⅳ) transient intermediates in solution.

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期刊信息
  • 《化学学报》
  • 北大核心期刊(2014版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院上海有机化学研究所
  • 主编:周其林
  • 地址:上海市零陵路345号
  • 邮编:200032
  • 邮箱:hxxb@sioc.ac.cn
  • 电话:021-54925085
  • 国际标准刊号:ISSN:0567-7351
  • 国内统一刊号:ISSN:31-1320/O6
  • 邮发代号:4-209
  • 获奖情况:
  • 首届国家期刊奖,第二届国家期刊奖提名奖,中国期刊方阵“双高期刊”
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:28694