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络合铁法脱硫再生机理研究进展
  • ISSN号:0441-3776
  • 期刊名称:《化学通报》
  • 时间:0
  • 分类:O614.372[理学—无机化学;理学—化学]
  • 作者机构:中北大学超重力化工过程山西省重点实验室,太原030051
  • 相关基金:国家自然科学基金项目(21376229)资助
中文摘要:

氨基多羧酸螯合铁催化氧化硫化氢实现了铁基催化剂的循环利用,其中催化剂亚铁离子再生是整个脱硫技术的核心。再生过程中,由于反应速率常数比值的不同,Fe2+的反应级数出现1级、2级乃至其间变化的各种结果;分子氧(O2)及其衍生物(如:超氧化物(Hn+O-·2)、过氧化氢(H_2O_2)、羟基自由基(OH·))或高价的含氧铁中间体(如(L)Fe4+=O、(L+)Fe4+=O和(L)nFe4+(OH)(OOH))均可以氧化亚铁离子;典型配体EDTA、HEDTA和NTA螯合亚铁的氧化机制是一致的。再生过程中配体有一个适宜的p H范围,配体NTA过量时,其活性依赖p H和NTA的浓度,NTA量的差别导致不同的反应途径。同时,由于氧化过程中配体消耗了过量的氧导致螯合铁发生降解,从而造成化学反应计量数的偏差。

英文摘要:

The chelated iron desulfurization has realized the catalyst recycling,in which ferrous ion regeneration is the core of the whole technology. In the regeneration process,researchers found the reaction to be first order,second order in Fe~(2 +),and even found a transition in reaction order from 1 to 2,due to the different reaction rate constant ratio. The ferrous ion can be oxidized by molecular oxygen( O2) and its derivatives( such as superoxide( Hn+O-·2),hydrogen peroxide( H_2O_2),hydroxyl radical( OH·)) or high valence state of iron containing oxygen intermediates( such as( L) Fe~(4 +)= O,( L· +) Fe4 += O and( L)nFe4 +( OH)( OOH)). The oxidation mechanism of ferrous NTA appeared to be similar to that of ferrous chelates of EDTA and HEDTA. In the regeneration process,there was a suitable p H range for the ligand. When ligand NTA was excessive,its activity depends on the p H and the concentration of NTA,and the differences of the NTA concentration lead to different reaction pathways. In the oxidation reactions,the chelate degradation occurred due to the excess oxygen consumption by the ligand,which leads to the deviation of the stoichiometry.

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期刊信息
  • 《化学通报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院化学研究所
  • 主编:张德清
  • 地址:北京2709信箱
  • 邮编:100190
  • 邮箱:hxtb@iccas.ac.cn
  • 电话:010-62554183 62588928
  • 国际标准刊号:ISSN:0441-3776
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1804/O6
  • 邮发代号:2-28
  • 获奖情况:
  • 国内外数据库收录:
  • 美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:20665