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CuFe@SiO2催化剂的制备及其在CO加氢合成低碳醇中的应用
  • ISSN号:0253-2409
  • 期刊名称:《燃料化学学报》
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原030001, [2]中国科学院大学,北京100049
  • 相关基金:国家自然科学基金(21473230);国家高技术研究发展计划(863计划;2012AA051002);中国科学院战略先导项目(XDA01020304)资助
中文摘要:

采用共还原-原位包覆法制备一系列SiO2包覆铜铁双金属纳米颗粒的催化剂(CuFe@SiO2),借助N2物理吸附、XRD、TEM、SEM-EDS、XPS和H2-TPR等手段对不同Cu/Fe物质的量比的CuFe@SiO2催化剂的物理化学性质进行了表征,并考察了催化剂在CO加氢合成低碳醇中的催化反应性能。结果表明,所制得的催化剂均为孔分布处于介孔范围的SiO2包覆的铜铁纳米颗粒。随着Cu/Fe物质的量比降低,铜铁以复合氧化物存在的比例、总醇及C2+OH选择性先增大后减小。其中,总醇及C2+OH选择性在Cu/Fe物质的量比为1时达到最大,这是由于此时催化剂存在较多的CuFe2O4复合氧化物,铜铁协同作用较强,同时催化剂也呈现较大的比表面积及孔容,有利于所生成的醇更快扩散至催化剂表面而避免二次加氢生产烃类。

英文摘要:

A series of SiO2-coated CuFe( SiO2@CuFe) catalysts with different Cu / Fe molar ratios were prepared by co-reduction and in situ coating method. The physicochemical properties of the catalysts were characterized with XRD,TEM,SEM-EDS,XPS and H2-TPR techniques and N2 sorption experiment. It was shown that well-dispersed Cu Fe nanoparticles were completely coated by mesoporous silica in the as-prepared catalysts. The content of Cu-Fe composite oxide in the catalyst and the selectivity of total alcohols and C2+ alcohols both exhibit a volcano trend with the decrease of Cu / Fe molar ratios. When the Cu / Fe molar ratio was1,the largest amount of CuFe2O4 was formed,consequently,causing the strongest interaction between Cu and Fe. In addition,the obtained catalyst possessed higher BET surface area and larger BJH pore volume than the other samples. Thus, alcohol products easily diffuse into / out of its pores, thus avoiding the further hydrogenation to hydrocarbons. As a result,it shows the highest selectivity to total alcohols and C2+ alcohols.

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期刊信息
  • 《燃料化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院山西煤炭化学研究所
  • 主编:王建国
  • 地址:太原市桃园南路27号中国科学院山西煤炭化学研究所
  • 邮编:030001
  • 邮箱:rlhx@sxicc.ac.cn
  • 电话:0351-2025214
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-2409
  • 国内统一刊号:ISSN:14-1140/TQ
  • 邮发代号:22-50
  • 获奖情况:
  • 获国家优秀期刊三等奖,中科院优秀期刊二等奖,华北优秀期刊奖和山西省一级期刊,《中国学术期刊(光盘版)检索与评价资料规范》优秀奖,2001年获新闻出版总署授予的“中国期刊方阵“双效...,连续十五年获山东省一级期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),波兰哥白尼索引,荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:14785