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CeO2-ZrO2固溶体在催化湿式空气氧化苯酚废水中的作用
  • ISSN号:0253-2468
  • 期刊名称:《环境科学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学] X703[环境科学与工程—环境工程]
  • 作者机构:[1]辽宁石油化工大学化学化工与环境学部,抚顺113001, [2]辽河油田特种油开发公司,盘锦124000
  • 相关基金:国家自然科学基金(No.21376237); 辽宁省博士科研启动基金(No.201601322); 辽宁省教育厅科学研究一般项目(No.L2014157)~~
中文摘要:

采用共沉淀法制备了CuO/ZnO/Ce O_2、CuO/ZnO/ZrO_2和CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2催化湿式空气氧化苯酚废水催化剂,并采用N_2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)、N_2O滴定和电感耦合等离子体原子发射光谱等手段对催化剂进行了表征.结果表明,CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2催化剂表现出最佳的催化性能.在200℃、2 MPa空气、苯酚初始浓度500 mg·L~(-1)的条件下,COD去除率为96.5%.XRD表明Ce O_2-Zr O_2复合氧化物载体以Ce_xZr_(1-x)O_2固溶体形式存在,增加了催化材料的储放氧能力.XPS表明Ce~(3+)和Ce~(4+)在催化剂表面共同存在,协调了氧化还原过程.TPR表明催化剂的还原性对催化剂的氧化活性起到至关重的影响.由于CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2催化剂活性组分和载体间的强相互作用,处理后的水样未发现金属离子,进而有效的提高了催化剂的稳定性和避免了对水样的二次污染.

英文摘要:

The CuO/ZnO/Ce O_2,CuO/ZnO/Zr O_2 and CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2 catalysts were prepared by a co-precipitation procedure and employed in catalyzing wet air oxidation of phenol in bath reactor. The catalysts were characterized in forms of N_2adsorption-desorption,XRD,XPS,H_2-TPR,N_2 O titration and ICP-AES. The results showed that the CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2 catalyst exhibited the best catalytic activity. As the initial concentration of phenol was 500 mg·L~(-1),the COD removal was 96.5% after 4 h at 200 ℃ and 2 MPa air. The XRD experiment showed that the Ce O_2-Zr O_2 compound oxide support existed in the form of Ce_xZr_(1-x)O_2 solid solution,which mainly increased oxygen storage capacity. The characterization with XPS experiment confirmed that the Ce~(3+)and Ce~(4+)both existed on the catalyst surface which could coordinate the oxidation-reduction process. The relationship between the catalytic activity and reducibility revealed that the redox properties were significant in calculating the catalytic activity in CWAO reaction. Moreover,there was very low metal iron leaching due to the strong interactions between active component and support,which was beneficial to the catalytic stability and suppressed the secondary pollution.

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期刊信息
  • 《环境科学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国科学院生态环境研究中心
  • 主编:汤鸿霄
  • 地址:北京2871信箱
  • 邮编:100085
  • 邮箱:hjkxxb@rcees.ac.cn
  • 电话:010-62941073
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-2468
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1843/X
  • 邮发代号:82-625
  • 获奖情况:
  • 国内外数据库收录:
  • 美国化学文摘(网络版),荷兰地学数据库,荷兰文摘与引文数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
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