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非平衡等离子体放电模式及反应器结构对氨气分解制氢的影响
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O646.7[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]大连理工大学化工学院催化化学与工程系,精细化工国家重点实验室,辽宁大连116024, [2]大连理工大学物理与光电工程学院,辽宁大连116024
  • 相关基金:同家自然科学基金(20473016,20673018)资助项目
中文摘要:

在常压下研究了不同等离子体放电模式及反应器结构对氨分解制氢反应的影响.实验中调节反应器结构分别产生了介质阻挡放电和交流弧放电两种放电模式.通过对两种放电模式的放电图像、电压.电流波形和氨分解过程中等离子体区活性物种的发射光谱(OES)研究发现,与介质阻挡放电相比,交流弧放电为局部强放电,具有更高的电源效率和电子密度.因此,在介质阻挡放电中氨气分子大部分通过生成电子激发态物种NH3^*,再与载能电子碰撞断裂N—H键进行氨分解反应:而在交流弧放电中载能电子具有更高的平均电子能量,可直接断裂氨气分子的N—H键生成NH:和NH等高活性物种,促进氨分解反应的进行.结果表明,交流弧放电的氨分解效果要明显优于介质阻挡放电.在交流弧放电模式下不同类型反应器对氨气分解转化率由高到低的顺序为:管.管〉管.板〉针.板〉板.板.在输入功率为30W,气隙间距为6mm时,管一管交流弧放电的氨气转化率达到60%左右,而板.板介质阻挡放电的氨气转化率仅为4%.

英文摘要:

At ambient pressure, the effect of plasma discharge mode and reactor structure on ammonia decomposition to hydrogen was investigated. Dielectric barrier discharge (DBD) and alternating current (AC) arc discharge were produced upon adjusting the structure of the plasma reactor. By studying the discharge images, the voltage-current waveforms and the optical emission spectra in two discharge modes, we found that the AC arc discharge was a spatially partially stronger discharge compared with DBD. The AC arc discharge had a higher power efficiency and higher electron density than the dielectric barrier discharge. The ammonia molecules were mainly transformed into NH* in an electronic excited state, and the N--H bond ruptured upon collision with a high-energy electron in DBD. However, electrons with a high average electron energy upon AC arc discharge can rupture the N--H bond directly to form highly active NH2 and NH species, which can enhance the ammonia decomposition reaction. Results show that AC arc discharge had better performance toward ammonia decomposition than dielectric barrier discharge. The ability of different reactor structures to decompose ammonia under AC arc discharge increased in the following order: tube-tube〉tube-flat〉point-flat〉flat-flat. The ammonia conversion can be as high as 60% under the tube-tube AC arc discharge with an input power of 30 W and a gap distance of 6 mm, while it was only 4% under the flat-flat dielectric barrier discharge.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781