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不同粒径ZSM-5分子筛在苯与甲醇烷基化反应中催化性能及反应条件优化
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]中国科学院山西煤炭化学研究所、煤转化国家重点实验室,太原030001, [2]中国科学院大学,北京100049
  • 相关基金:国家自然科学基金面上项目(21273263,21273264); 山西省回国留学人员科研项目(2014-102)资助
中文摘要:

采用水热合成法合成了不同粒径的ZSM-5分子筛催化剂,系统考察了分子筛粒径变化对苯与甲醇烷基化反应的影响。研究结果表明,随着ZSM-5分子筛粒径增大,不但苯的转化率和二甲苯选择性降低,而且催化剂稳定性明显下降。其中,粒径为0.25μm的ZSM-5分子筛在苯烷基化反应中的催化性能最佳,且催化剂稳定性最好。另外,采用拉曼光谱和热重等方法对催化剂积碳物种和失活机理进行了深入研究,发现催化剂失活主要是由于反应过程中生成的大分子稠环芳烃堵塞了分子筛孔道并覆盖活性位点造成的。最后,考察了反应温度、原料组成及空速对苯烷基化反应的影响并优化出最佳的苯烷基化反应条件。

英文摘要:

The hydrothermal synthesis method is used to prepare various crystal sizes of ZSM-5, and the effect of the crystal size on the alkylation of benzene with methanol is systematically investigated. The research results show that the conversion of benzene, selectivity of xylene, and the stability of the catalyst all decrease significantly with increasing crystal size. The ZSM-5 zeolite with a crystal size of 0.25 μm possesses the best catalytic performance and stability compared with other larger-sized zeolites. In addition, the deposition species and deactivation mechanism were also studied by Raman spectroscopy and thermogravimetric analysis. The results indicate that the catalyst deactivation may be attributed to the formation of polycyclic aromatic molecules,which can block the channel of the zeolite and cover the active sites. Finally, the effects of the reaction temperature, ratio of benzene to methanol, and space velocity on the alkylation of benzene with methanol are also investigated, and the optimum reaction conditions are determined.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781