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多金属ZSM-5催化剂的制备及其催化氨化合成2,6-二甲基吡啶
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:Chinese Journal of Catalysis
  • 时间:0
  • 页码:172-178
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]河北工业大学化工学院,天津300130
  • 相关基金:国家自然科学基金(20976034); 河北省教育厅百名优秀创新人才支持计划(CPRC012); 河北省青年科学基金(B2009000009); 河北省科学技术研究与发展指导计划(072156136)
  • 相关项目:基于腈类化合物清洁合成的脱氢氨化-加氢集成催化剂的制备及性能
中文摘要:

通过掺杂制备了一系列多金属改性的ZSM-5催化剂,并用于丙酮和甲醇氨化合成2,6-二甲基吡啶的反应中.在固定床反应器上筛选出催化性能良好的催化剂6%Pb-0.5%Fe-0.5%Co/ZSM-5(200),探讨了过渡金属掺杂的促进作用,并考察了反应温度、氨醇比、酮醇比、水含量和停留时间对反应性能的影响.结果表明,该催化剂在常压、450°C、氨醇摩尔比2:1、丙酮与甲醇摩尔比2:1、水含量40%和停留时间5.5s的条件下,反应20h时,丙酮转化率为67.6%,2,6-二甲基吡啶收率可达40.3%.在上述条件下连续反应42h后,催化剂性能有所下降,此时2,6-二甲基吡啶收率降至23%.利用空气氧化法对催化剂进行在线再生,可使催化剂性能基本得到恢复.同时采用X射线衍射、N2吸附和吡啶吸附红外光谱等方法对催化剂失活原因进行了分析.

英文摘要:

A series of modified ZSM-5 catalysts for 2,6-lutidine synthesis through catalytic amination of acetone and methanol were pre-pared by a transition metal doping method.The catalyst 6%Pb-0.5%Fe-0.5%Co/ZSM-5(200) with good performance in the reaction was selected on a fixed-bed reactor.The reasons for the improvement of the catalyst performance by doping transition metals into ZSM-5 were discussed.The effects of reaction temperature,molar ratio of ammonia to methanol,composition of raw materials,and residence time on the catalytic performance of the catalyst were studied.Acetone conversion and 2,6-lutidine yield reached 67.6% and 40.3%,respectively,when the reaction was run at 450 °C for 20 h under the conditions of atmospheric pressure,the molar ratio of ammonia to acetone to methanol of 2:2:1,the volume content of water of 40%,and the residence time of 5.5 s.With the time extension,the performance of the catalyst got dete-rioration gradually and the yield of 2,6-lutidine dropped to 23% after a time on stream of 42 h.The catalyst activity could be recovered largely by air oxidation on line.The possible reasons for the deterioration of the catalyst performance were discussed.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199