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液固相同晶取代法制备Sn-NaY催化环己酮Baeyer-Villiger氧化
  • ISSN号:1001-3555
  • 期刊名称:《分子催化》
  • 时间:0
  • 分类:O643.32[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:湘潭大学化工学院,湖南湘潭41105
  • 相关基金:国家自然科学基金资助项目(No.21376201);“环境友好与资源高效利用化工新技术”湖南省高校2011协同创新中心资助项目
中文摘要:

以微孔分子筛NaY为载体,SnCl4·5H2O为锡源,通过液固相同晶取代法制备催化材料Sn-NaY,研究了脱铝预处理和焙烧两个因素对制备Sn-NaY的影响.采用FT-IR、UV-Vis、XRD、N2物理吸附、ICP、NH3-TPD、吡啶红外、激光拉曼等手段对催化材料进行了表征.结果表明:对载体进行脱铝预处理有利于分子筛在催化剂制备过程中保持良好的骨架结构,焙烧有利于进入分子筛骨架中的Sn(Ⅳ)与硅羟基成键,从而形成有催化活性的四配位的Sn(Ⅳ),而空气氛围下焙烧容易产生骨架外SnO2物种.Sn-NaY催化环己酮Baeyer-Villiger氧化结果表明,在环己酮0.03mol,n(H2O2):n(酮)=1.5:1,0.35g催化剂,15mL乙腈,70℃反应24h的工艺条件下,N2氛围焙烧的同晶取代脱铝催化剂性能最好,环己酮的转化率可达44%,己内酯的选择性为62%.

英文摘要:

The molecular sieve catalysts of Sn-NaY were prepared by liquid-solid isomorphous substitution method using NaY as a support and SnC14 · 5 H2O as a tin source. The influence of dealumination pretreatment and calcina- tion on the structure and active sites amount of Sn-NaY were discussed and the samples were characterized by FT- IR, UV-Vis, XRD, N2 physical adsorption, ICP, NHa-TPD, pyridine adsorption IR and Laser Raman. The results show that the dealumination pretreatment contributes to the well-maintained zeolite structure of NaY molecular sieve during the preparation process. Calcination is beneficial for incorporation of tin into the zeolite framework as tetra- hedrally coordinated active Sn through bonding with silanols in the framework. Calcination in air atmosphere is re- sponsible for the formation of SnO2. The catalytic properties of Sn-NaY in Baeyer-Villiger oxidation of cyclohexanone were investigated. Catalytic activity results show that under the reaction condition of 0.03 tool of cyclohexanone, n(H2O2) : n(Cyclohexanone) = 1.5 : 1, 0.35 g catalyst, 15 mL acetonitrile, at 70 % for 24 h, the catalyst through isomorphous substitution of dealuminated zeolites calcinated in N2 atmosphere shows the best catalytic performance, the conversion of cyclohexanone and the selectivity of e-caprolactone reach 44% and 62%, respectively.

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期刊信息
  • 《分子催化》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院兰州化学物理研究所
  • 主编:李树本
  • 地址:兰州市天水路18号
  • 邮编:730000
  • 邮箱:fzch@licp.cas.cn
  • 电话:0931-4968226
  • 国际标准刊号:ISSN:1001-3555
  • 国内统一刊号:ISSN:62-1039/O6
  • 邮发代号:54-69
  • 获奖情况:
  • 1992年获中国科学院优秀期刊三等奖,1992年获甘肃省第二届优秀科技期刊荣誉称号
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:7932