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助剂前体ZnSO_4浓度对苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂性能的影响
  • ISSN号:1001-3555
  • 期刊名称:《分子催化》
  • 时间:0
  • 分类:O643.32[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]郑州师范学院化学化工学院、环境与催化工程研究所,河南郑州450044, [2]郑州大学化学与分子工程学院,河南郑州450001, [3]河南化工职业学院,河南郑州450042
  • 相关基金:国家自然科学基金(21273205,U1304204); 河南省科技攻关项目(162102210333); 河南省高校重点科研项目(16A150025)
中文摘要:

共沉淀法制备了Ru-Zn催化剂,在ZrO_2作分散剂下考察了助剂前体ZnSO_4浓度对苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂性能的影响.并用X-射线衍射(XRD)、X-射线荧光光谱(XRF)、N_2-物理吸附、透射电镜(TEM)和X-射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征.结果表明,当ZnSO_4前体浓度低于0.10 mol/L时,Ru-Zn催化剂中Zn以ZnO形式存在,在加氢过程中ZnO可以与反应修饰剂ZnSO_4反应生成(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_3盐.继续增加ZnSO_4前体浓度,催化剂中Zn以ZnO和NaZn_4(SO_4)(Cl)(OH)_6·6H_2O盐存在,在加氢过程中ZnO和NaZn_4(SO_4)(Cl)(OH)_6·6H_2O盐可以与反应修饰剂ZnSO_4反应生成(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_5.(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_x(x=3或5)盐的Zn^2+可以转移金属Ru的部分电子.因此,随ZnSO_4前体浓度的增加,(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_x的量逐渐增加,金属Ru失电子越多,催化剂活性越低,环己烯选择性越高.0.08 mol/L ZnSO_4前体制备Ru-Zn催化剂给出了59.1%的环己烯收率,而且该催化剂具有良好的重复使用性能和稳定性.

英文摘要:

The Ru-Zn catalysts were prepared by a co-precipitation method. The effect of the concentration of the promoter precursor ZnSO_4 on the performance of Ru-Zn catalysts for selective hydrogenation of benzene to cyclohexene was investigated with ZrO_2 as a dispersant. And the catalysts were characterized by X-ray diffraction( XRD),X-fluorescence( XRF),N_2 physisorption,transimission electron microscopy( TEM),and X-ray photoelectron spectroscopy( XPS). It was found that when the concentration of the promoter precursor ZnSO_4 was lower than 0. 10 mol / L the Zn in the Ru-Zn catalyst were mostly in the form of ZnO,which could react with the reaction modifier ZnSO_4 to form a( Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_3 salt during the hydrogenation. When the concentration of the promoter precursor ZnSO_4 was further increased,the Zn in the catalyst existed as ZnO and a NaZn_4(SO_4)(Cl)(OH)_6·6H_2O salt. This salt and ZnO could be converted into a( Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_5 salt by reacting with the reaction modifier ZnSO_4 during the hydrogenation. The Zn~(2+)of the( Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_x(x = 3or 5) salt could transform some electrons from metallic Ru. Therefore,the higher the concentration of the promoter precursor ZnSO_4,the more the(Zn(OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_x salt formed,and the more electrons metallic Ru lost. And the activity of the Ru-Zn catalysts decreased and the selectivity to cyclohexene increased. The Ru-Zn catalyst prepared with the promoter precursor ZnSO_4 of 0. 08 mol / L gave a high cyclohexene yield of 59. 1%. Moreover,this catalyst exhibited a excellent reusability and a perfect stability.

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期刊信息
  • 《分子催化》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院兰州化学物理研究所
  • 主编:李树本
  • 地址:兰州市天水路18号
  • 邮编:730000
  • 邮箱:fzch@licp.cas.cn
  • 电话:0931-4968226
  • 国际标准刊号:ISSN:1001-3555
  • 国内统一刊号:ISSN:62-1039/O6
  • 邮发代号:54-69
  • 获奖情况:
  • 1992年获中国科学院优秀期刊三等奖,1992年获甘肃省第二届优秀科技期刊荣誉称号
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:7932