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微米级MEL分子筛聚集体的制备
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]华东师范大学化学系,上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室,上海200062
  • 相关基金:国家自然科学基金(20890122)和国家科技支撑计划(2012BAE05802)资助
中文摘要:

使用四丁基氢氧化铵.正硅酸四乙酯.水(TBAOH-TEOS-H2O)简单体系一步水热制备了具有多级孔道的微米级MEL结构分子筛聚集体.得到的silicalite-2微米球直径大于10um且具有高达460m^2·g^-1的比表面积和0.74cm^3·g^-1的孔体积.微米球的生成一定程度上解决了催化应用过程中催化剂的分离和回收问题.同时,水热晶化过程中由纳米粒子自组装而成的晶间介孔缩短了反应物分子的扩散路径,保持了分子筛纳米晶粒的优势.此外,钛活性位的引入并未明显影响MEL微米球的形貌和结构,含钛的MEL微米球TS(钛硅分子筛)-2在苯酚羟基化反应中具有与纳米尺寸TS-1(100—200nm)相当的催化活性,且TS-2可以通过简单过滤得到。简化了纳米级TS-1的分离和回收过程.

英文摘要:

Hierarchical micro-sized zeolite aggregates with the MEL structure were prepared hydrothermally from a tetrabutylammonium hydroxide (TBAOH)-tetraethyl orthosilicate (TEOS)-H2O system. The obtained microsized silicalite-2 microspheres had sizes larger than 10 pm, high BET surface area (460 m2·g^-1), and large pore volume (0.74 cm^3·g^-1). The formation of micro-sized spheres alleviates preparation and application difficulties. The presence of inter-crystalline mesopores originating from the spontaneous assembly of nano-sized primary particles during hydrothermal synthesis gives the advantages of nanoparticles, reducing diffusion limitations. The introduction of titanium does not strongly affect the morphology and textural properties of the MEL-type zeolite, which are quite similar to those of silicalite-2 aggregates. The micro-sized titanium silicalite-2 (TS-2) microspheres showed comparable catalytic activity in phenol hydroxylation to that of titanium silicalite-1 (TS- 1) of size 100-200 nm, and were easily recovered by traditional filtration, simplifying the separation and recovery compared with nano-sized TS-1.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781