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介孔磷酸铌一锅法高效催化木糖制备糠醛
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:物理化学学报
  • 时间:0
  • 页码:2349-2354
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]华东理工大学工业催化研究所,上海200237
  • 相关基金:国家自然科学基金(20973058); 中央高校交叉学科与重大项目培育基金资助项目
  • 相关项目:用于生物质衍生物“水相重整”的金属/多孔金属氧化物双功能催化剂的设计与制备
中文摘要:

木糖转化到糠醛一般包括两步:首先在酶、碱或路易斯(L)酸的催化作用下异构化木糖到木酮糖,接下来木酮糖在酸的作用下脱水得到糠醛.针对木糖水相脱水一步制备糠醛,利用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,借助软模板合作策略制备了一种抗水的新型固体酸催化剂,介孔磷酸铌,并利用X射线衍射(XRD)、N2吸脱附、透射电镜(TEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶吸附傅里叶变换红外(Py-FTIR)光谱对材料的结构和酸性质进行了表征.研究发现介孔磷酸铌不仅具有很高的比表面积(〉200m2·g-1),比较窄的孔径分布(3.5nm),同时还具有很强的L酸性和布朗斯特(B)酸性.通过L酸催化的木糖异构化为木酮糖/来苏糖和B酸催化的木酮糖/来苏糖进一步脱水得到糠醛,实现了一步由木糖到糠醛的高效转化.为了优化反应条件,考察了水溶液中反应温度、投料质量比及反应时间对木糖转化率和糠醛收率的影响,在最佳的反应条件下,木糖的转化率为96.5%,糠醛的收率达49.8%.进一步地,为了提高收率且易于分离,利用4-甲基-2-戊酮(MIBK)/NaCl水溶液(体积比为7:3)作为反应混合溶剂,使糠醛收率提高到68.4%.

英文摘要:

The conversion of xylose to furfural normally involves two steps:the isomerization of xylose to xylulose catalyzed by an enzyme,a base or a Lewis acid,followed by the acid-catalyzed dehydration of xylulose to furfural.To allow a more efficient single-step conversion,a new water-tolerant solid acid catalyst,mesoporous niobium phosphate was synthesized.This synthesis was performed using a soft template approach,with cetyltriethylammonium bromide (CTAB) as the template.The structure and properties of the catalyst thus synthesized were investigated by X-ray diffraction (XRD),N2 sorption,transmission electron microscopy (TEM),temperature-programmed desorption of NH3 (NH3-TPD),and pyridine sorption FTIR (Py-FTIR).These studies determined that the niobium phosphate not only had a large surface area (200 m2·g-1) and narrow pore size distribution (3.5nm),but also had relatively strong Lewis and Bro/nsted acidity.This catalyst was found to be capable of producing furfural via a simple one-pot process,including the isomerization of xylose to xylulose and subsequent dehydration.The influence of several variables including temperature,mass ratio of xylose/catalyst,and reaction time on the extent of xylose conversion and furfural yield were studied.Under optimal conditions,the yield of furfural in aqueous solution reached 49.8% with 96.5% xylose conversion.It was further determined that both the yield and the separation of furfural could be improved by employing a methyl isobutyl ketone (MIBK)/water (volume ratio 7:3) biphase containing NaCl in the aqueous phase,resulting in a 68.4% yield.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781