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Pb^(2+)促进乙醇氧化C―C键断裂的在线电化学透射红外光谱研究
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O646[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:武汉大学化学与分子科学学院,化学电源材料与技术湖北省重点实验室,武汉430072
  • 相关基金:国家自然科学基金(91545205)资助项目
中文摘要:

近些年来,直接乙醇燃料电池(DEFC)凭借其能量密度高、绿色环保、毒性低等诸多优点受到了广泛关注,相关的机理研究重点关注的是如何高效地催化乙醇C―C键的断裂。本文通过建立电化学在线透射红外方法,对碱性体系下Pb^(2+)对Pt催化乙醇氧化反应(EOR)的影响进行了研究。结果发现,在不同温度、催化剂载量和电势条件下,Pb^(2+)的加入都有利于Pt催化EOR活性的提高,同时能够提高乙醇氧化电流的稳定性。我们利用电化学在线透射红外光谱(ETIRS)方法对Pt催化EOR的反应产物进行了检测,发现Pb^(2+)存在时产物碳酸根的电流效率明显高于Pb^(2+)不存在时的结果,这一结果说明了Pb^(2+)存在下Pt催化EOR中C―C键断裂比例的提高可能是反应活性提高的重要原因。

英文摘要:

Direct ethanol fuel cell(DEFC) has received much attention because of its high energy density,environmental friendliness,and low toxicity.Mechanism studies have focused on improving the breaking ratio of the C―C bond during the ethanol oxidation reaction(EOR).We establish an on-line electrochemical transmission infrared spectroscopic(ETIRS) method for electrochemical reactions.The new method is applied to study the effect of the addition of Pb~(2+)on the EOR catalyzed by Pt in an alkaline solution.We perform a series of electrochemical experiments at different temperatures,different catalyst loadings,and different potentials.The addition of Pb~(2+)is shown to improve the reaction rate of EOR in each experiment.Additionally,the anodic current becomes more stable with Pb~(2+)addition in the solutions.By using ETIRS,the products of the EOR are detected.The results show that the current efficiency of the carbonate is obviously higher in the presence of Pb~(2+)than that without Pb~(2+).This indicates that Pb~(2+)may improve the breaking ratio of the C―C bond during the EOR,which results in an increase of the EOR current.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781