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Effects of CeO2 preparation methods on the catalytic performance of MoO3/CeO2 toward sulfur-resistant methanation
  • ISSN号:2095-4956
  • 期刊名称:《能源化学:英文版》
  • 时间:0
  • 分类:O643.3[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津300072
  • 相关基金:国家自然科学基金(21576203),国家高技术研究发展计划(863计划,2015AA050504),天津市应用基础与前沿技术研究计划重点项目(14JCZDJC37500)资助
中文摘要:

在反应温度550℃、空速5000 h-1和1.2%H2 S浓度下,考察了反应气中添加CO2对负载型Mo基催化剂甲烷化活性的影响。结果表明,添加CO2会促进逆水煤气变换反应,从而降低MoO3/Al2 O3催化剂的耐硫甲烷化活性。与MoO3/Al2 O3催化剂相比,添加CO2对铈铝复合载体负载的Co-Mo双组分催化剂的影响较小。通过表征发现,添加CO2引起催化剂活性下降的主要原因是由于其增强了逆水煤气变换反应过程,使甲烷化过程可用氢气量减小。另外,逆水煤气变换反应生成的水会影响催化剂表面结构和组成。在连续加入10%CO220 h后停止加入CO2,催化剂的耐硫甲烷化活性可以得到恢复,因此,认为CO2加入量低于10%时,对催化剂及甲烷化反应的影响是可逆的;但CO2加入量大于10%后由于生成的水量增大会破坏催化剂的结构并减少活性位,从而造成催化剂的不可逆失活。

英文摘要:

The methanation of synthesis gas is the key process of coal to natural gas. Considering the existence of CO2 in the synthesis gas, it is important to investigate the influence of CO2 on the sulfur-resistant methanation. In this paper, the effect of CO2 on methanation activity of Mo-based catalysts was investigated at the reaction temperature of 550 ℃ and the gas space velocity of 5 000 h-1 with the syngas containing 1. 2% H2S(volume ratio) . The results show that the promoter Co and the cerium-aluminum composite support can improve the stability of the catalyst and reduce the deactivation. The CO2 is proved to promote the reverse water gas shift reaction, which would inhibit the activity of MoO3/Al2 O3 catalyst more heavily than MoO3-CoO/CeO2-Al2 O3 catalyst. When the CO2 adding to the inlet gas is less than 10% for 20 h, the catalyst activity could be restored to its original activity after stopping the addition of CO2 . However, as the added CO2 in inlet gas is over 10%, more H2 O will be generated through reverse water gas shift reaction to damage the catalyst structure and decrease the active component, resulting in an irreversible loss of catalyst activity.

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期刊信息
  • 《能源化学:英文版》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:包信和
  • 地址:大连中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:jngc@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379237
  • 国际标准刊号:ISSN:2095-4956
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1585/O4
  • 邮发代号:82-170
  • 获奖情况:
  • 四川省质量一级期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),美国石油文摘,中国中国科技核心期刊
  • 被引量:66