中文摘要：

本项目拟在总结我国有关大气细粒子表面物理化学特征研究成果的基础上，利用扫描电镜/能谱（SEM-EDX）、傅里叶红外显微镜（FTIR-IRM）、俄歇电子能谱（AES）、激光拉曼光谱（LRS）、飞行时间-二次离子质谱（TOF-SIMS）等表面测试技术通过对采集于环境空气中大气细粒子样品、典型大气污染过程中大气细粒子样品与特征污染源排放的细颗粒物样品表面元素组成、表面分子组成与结构的分析，结合样品中阴离子表面活性分析结果，较为系统地研究我国大气细粒子表面化学组成与结构特证，以及大气细粒子表面化学组成与结构特性在典型大气污染过程中的变化特征，揭示我国大气细粒子表面活性特征，为今后探讨大气细粒子表面化学特性对其大气环境行为的影响，并从分子水平上研究发生在大气细粒子表面的重要大气化学物理过程奠定基础。

结论摘要：

对大气气溶胶细粒子表面化学组成与结构组成特征的认识是开展关于大气气溶胶细粒子表面化学特征对其大气环境行为的影响与大气气溶胶细粒子表面发生的大气物理化学过程研究的基础，因此关于大气气溶胶细粒子表面化学组成与结构组成特征的研究具有重要的理论和实际意义。本项目在调研国内外有关大气气溶胶细粒子表面物理化学特征研究成果的基础上，总结了国内外大气气溶胶细粒子表面有机活性物质研究进展与飞行时间-二次离子质谱仪在大气气溶胶领域的应用进展，完成了大气气溶胶阴离子表面有机活性组分与阳离子表面有机活性组分分析实验方案的优化工作与表面有机活性组分中直链烷基苯磺酸盐分析方法的优化工作，以及飞行时间-二次离子质谱分析中所涉及的主要二次离子峰归属的文献调研与总结工作；完成了内陆城市、沿海城市，以及典型大气污染过程大气气溶胶细粒子表面有机活性物质污染特征研究，完成了内陆城市，以及典型大气污染过程大气气溶胶细粒子表面化学组成与结构特征分析工作，完成了特征污染源排放细颗粒物样品的采集与飞行时间-二次离子质谱初步分析工作。研究结果表明，我国典型内陆城市北京市大气气溶胶细粒子中阴离子表面有机活性物质质量浓度日均值为447.70-610.70 pmol/m3，与国外城市相比相对较高，具有夏季>冬季>秋季>春季的特征，主要来源包括燃煤排放、机动车尾气与生物质燃烧，大气中二次转化对阴离子表面活性物质也有一定的影响；我国典型沿海地区北海市大气气溶胶细粒子中阴离子表面活性物质浓度为165.20±102.50 pmol/m3，处于较低浓度水平，主要来自于海洋飞沫、生物质燃烧和二次来源；大气气溶胶细粒子中阴离子表面有机活性物质对大气能见度有一定的影响；北京市典型城区大气气溶胶细粒子表面存在硫酸盐、硝酸盐等无机化合物，含烷基类、烯基类、芳香族类、脂肪族类的有机化合物，以及氟化物，这些化合物的存在会影响大气细粒子表面的疏水性/亲水性，进而影响其大气化学行为；大气气溶胶细粒子表面存在多环芳烃、氟化物等有毒有害污染物，会对生态环境和人体健康造成潜在的危害，因此应该引起重视。本项目研究成果有利于揭示我国城市地区大气气溶胶细粒子表面化学组成与结构特征，以及表面活性特征，为今后探讨大气气溶胶细粒子表面化学特性对其大气环境行为的影响，并从分子水平上研究发生在大气细粒子表面的重要大气化学物理过程奠定了基础。