本项目围绕金属催化的烯烃选择性官能化反应展开研究,重点利用氧气或双氧水等清洁氧化剂来发展一些新型的转化反应。通过本项目的实施,我么发展了氧气的条件下的金属钯催化的烯烃分子内及分子间的烯丙位C-H键氧化胺化反应,探索了烯丙位C-H活化的机制,并解决了反应中烯烃利用效率较低的问题;实现了双氧水参与的金属钯催化烯烃高选择性的氯胺化反应,利用清洁氧化剂及无毒的无机氯化物实现C-Cl键的构建。在氯化反应的基础上,通过大胆地假设,利用无机氟化物代替无机氯化物,首次发展了一些金属钯催化的烯烃选择性氟胺化反应,并成功地将此反应拓展到烯烃的三氟甲基化反应,这些新反应的发展为各种含氟的杂环分子的合成提供了新的思路。另外,通过反应机理的研究,对上述的反应机制有了比较深刻的理解,为以后工作的深入发展提供了工作基础。
英文主题词alkene functionalization, Palladium, C-H bond activation, fluorination, trifluoromethylation