中文摘要：

储氢已经成为车用氢能推广应用的瓶颈，急需取得突破以加快氢能领域的技术开发。氢分子能够与一些过渡金属侧向配位形成非解离化学吸附Kubas键，其键能介于氢气物理吸附和化学吸附之间，被认为适合于温和条件下的氢气储存。本项目以Kubas键为研究核心，合成和制备一系列不同性质的MOF和活性碳样品；利用氢分子在单分子金属有机化合物、纳孔金属有机框架化合物、负载金属的纳孔金属有机框架化合物以及负载金属的纳孔活性碳样品上的吸附/脱附实验，考察不同金属原子种类、不同底物材质、不同孔隙结构、不同环境条件对Kubas键的影响；研究Kubas型储氢的吸附热力学和吸附动力学特点；目的是弄清Kubas键的形成规律、储氢特性、以及循环使用次数与金属种类、配体或底物特性、外围温度压力条件的关系；为探索一条实用的储氢新方法和一种储氢新材料提供理论基础和实验数据。

结论摘要：

氢分子在温和条件下能够与一些过渡金属侧向配位形成Kubas键，氢仍以分子形态存在，其键能介于氢气物理吸附和化学吸附之间，有利于氢气的吸附和释放，是人们感兴趣的研究领域。氢气分子以Kubas键吸附在固体孔材料的表面上，与金属本身和金属的所处环境有直接关联，吸附材料的孔隙结构起着非常重要的作用。一种作用是提高了材料表面与氢分子的吸附势能，有利于材料对氢分子的吸附；另一个作用是特殊的孔隙细微结构有利于Kubas键反键轨道的形成，促进氢分子与材料表面的金属中心形成侧向配位，实现在温和条件下氢气分子的吸附。所以本研究先从纳孔材料的构筑做起，在项目执行期内合成出数十种新型金属有机框架材料（MOF）和多种孔隙发达的活性碳材料，并进行了详细的气体吸附研究和储氢研究，理解了孔材料主体与客体吸附分子之间的相互作用，发现多例氢分子与金属中心的Kubas型相互作用，得到了多种有前景的氢气、甲烷、二氧化碳吸附材料和混合气体分离材料，以及多种MOF膜氢气分离材料。研究了活性金属负载在超稳纳孔MOF复合材料的氢气吸附性能。此外，还构筑了一种多级TiO2纳米管并进行了氢气吸附研究，发现这种TiO2纳米管结构具有常温氢气吸附的特性。在进行氢气储存研究的同时，还利用合成出的MOF材料和MOF碳化制备的活性碳材料，进行了电催化氧还原反应的研究，验证了这种新型材料具有与商业铂碳电极相近的性能。本资助项目已经完成，取得了丰富的研究成果，主要体现在已经正式发表32篇高水平SCI收录的论文，研究取得的实验成果已经被国内外同行引用220多次。执行期内培养了5名博士研究生和2名硕士研究生，达到了人才培养的目的。