中文摘要：

发展耗散粒子动力学模拟方法，从真实膜材料出发构建具有普适性的粗粒化模型，建立具有吸附历史且可以调节多组分液体粘度的三维高分子溶液模型。利用自编的并行计算程序研究高分子薄膜形成过程中高分子/溶剂/非溶剂的组成、结构、扩散速率，溶剂-非溶剂交换过程中各物质浓度和分布的变化，底物的吸附性质等因素，明晰它们对液-液相分离过程的动力学、微观机理及膜最终形貌的影响。在此基础上将模拟结果进一步扩展，通过细致地调节粗粒化模型的结构和各主要控制参量的变化范围，比较全面地给出不同条件下得到的动力学机理和膜结构转变规律的适用范围，分析目前多种实验和模拟结果不一致的根本原因。从理论上阐释工业上所关注的"产生海绵状和指状两种不同孔状高分子膜及它们互相转化"这一关键问题的微观本质，并探索能够更好地优化和调控膜结构的方法，为高分子薄膜材料的开发和应用提供可靠的理论依据和指导。

结论摘要：

发展耗散粒子动力学模拟方法，利用自编的并行计算程序分别研究了多孔型和致密型高分子薄膜的形成动力学、微观机理与主控因素对膜形貌的影响。并且，结合具体实验需求，研究了利用多孔膜进行海水淡化的主要影响因素和优化条件。针对多孔型高分子膜，分析“高分子/溶剂/非溶剂”三元体系的组成、结构、扩散速率，溶剂-非溶剂交换过程中各物质浓度和分布的变化，底物的吸附性质等因素的影响，指出减小高分子浓度，增大溶剂和非溶剂浓度均使膜孔径增大，且膜表层比内部变化幅度更大。减小高分子聚合度，增加溶剂尺寸和减小非溶剂尺寸均有利于增大膜孔径。高分子溶液分相遵循亚稳极限相分离机理，指状孔和海绵状孔分别易于在膜的上部和下部形成，前者的孔隙率大于后者。利用浸入沉淀相转化制备多孔膜需限制高分子与非溶剂的相互作用强度，超过临界值则无法实现。将多孔膜应用到海水淡化反渗透技术中，以“聚酰胺/氯化钠溶液”体系为简化模型，研究了强度为0-7 T的磁场对聚酰胺膜中水和盐的传质行为的影响，分析系统体积，聚酰胺/水分子/盐离子的相互作用和移动性，以及升温对磁处理体系的作用效果，发现在磁场作用下，聚酰胺-水分子的相互作用减弱，水分子簇平均尺寸减小，导致水分子在聚酰胺膜中的传质速率增加。而聚酰胺-盐离子的相互作用增强，水合离子平均尺寸增大，尤其是氯离子，导致盐离子在聚酰胺中的传质速率降低。可见，施加磁场能够促进聚酰胺膜对水和盐的分离，并且在升温时其作用效果更加明显，有利于提高海水淡化效率。针对致密型高分子膜，通过系统地调节高分子溶液浓度、底物表面的选择性、溶剂分子的尺寸等关键要素，研究它们对物理沉积成膜过程的微观机理和膜最终形貌的影响，以及中间态“岛状聚集体”的结构和分布等关键问题。我们发现高分子溶液遵循亚稳极限相分离机理发生分相，然后在高分子/溶剂/底物之间不同相互作用强度引起的驱动力作用下，随浓度增加，高分子链逐渐扩散、聚结、沉积成岛状聚集体（吸附底物）和椭球状聚集体（悬浮）→条带状膜结构→层状膜结构。高分子的浓度越大，底物的选择性越强，溶剂分子的尺寸越小，沉积膜的致密性越好。利用“循环沉积”制备方法能够在非选择性底物上制得致密性很好的单层薄膜。利用“网络物理屏障”能够有效地控制各物质在多层膜中的扩散行为。理论模拟结果为探索能够优化和调控膜结构的新方法，高分子薄膜材料的开发和应用提供可靠的理论依据和指导。