研究项目依据阴离子型层状双金属氢氧化物( LDHs )层板组成的可调变性、层间阴离子可交换性和整体结构与组成均匀性的结构优势,提出在合成特定组成的LDHs的基础上,通过超分子组装合成出一类晶相单一并且在分子水平上具有结构与组成均匀性的超分子插层结构活性前体,再由前体分解合成出一种新型掺杂贵金属的多元复合金属氧化物的设计思路和相应的研究方案,对材料展开合成、结构及其性能的基础研究,并将其应用于苯酚氧化反应研究其结构与催化性能的相互关联,得到有理论价值的结论和规律,为类似复合金属氧化物催化剂的设计和合成提供一个新的途径。
项目研究针对传统方法制备复合金属氧化物存在的组成不均匀和结构不稳定等弊端,利用阴离子型层状双金属氢氧化物( LDHs )层板组成的可调变性、层间阴离子可交换性和整体结构与组成均匀性的结构优势,在合成一系列含活性组分铜的Cu/M/Al型LDHs的基础上,通过超分子组装将助活性组分贵金属引入LDHs的层内空间合成出一类结构和组成在分子水平上均匀以及晶相单一的层状活性前体。在这种前体中,金属离子间高度分散和分布均匀,且受晶格定位效应及晶格能的限制,金属离子在煅烧过程中不易发生迁移,经短程相互作用形成晶相结构,因此通过焙烧单一前体分解可以合成出在分子水平上均匀和与前体等计量的新型掺杂贵金属的多元复合金属氧化物,很好地控制了产物的理想配比及结构形态,实现了催化剂的可控制备;并对新型催化材料制备、结构及其在苯酚氧化反应中的催化性能进行了系统深入的研究,揭示出新型掺杂贵金属的多元复合金属氧化物中活性组分在分子水平上的分布均匀性的优势可大幅提高其催化活性,催化协同性和结构稳定性。这些研究结果为类似复合金属氧化物催化剂的设计和合成提供一个新的途径。