中文摘要：

针对多孔材料储氢目前存在的吸附热低、常温下储氢性能不足等问题，本项目提出"新型多孔材料的原位掺杂（N，B，Li等）设计、制备及催化储氢"研究。拟制备系列多孔材料（MOF-5，铝基MOFs和CMK-3等），并选择不同的掺杂剂（LiBH4、NH3BH3等）为掺杂源对其进行杂原子（B、N、Li等）原位掺杂；运用纳米技术、实验设计、XRD 、SEM、TG/DSC等对所制备的多孔材料进行组分优化设计、尺度控制、结构表征；利用热分析、BET和Sievert 方法等表征材料的吸/放氢热力学和动力学特征，获得杂原子限域的多孔材料对H2的吸附热；运用催化理论和第一性原理计算，从原子尺度研究杂原子限域对MOFs结构影响，阐明杂原子和MOFs的相互作用，确定可能的气体吸附位，揭示多孔材料限域杂原子吸放H2的机理。本项目研究对于具有优良气体（H2,CO2等）吸附功能的新型多孔材料的设计、制备和应用具有重要的意义。

结论摘要：

在本项目实施过程中，我们合成了多种掺杂剂（LiNH2BH3, NH3BH3等）与多孔材料的复合材料, 如NH3BH3－MIL-53，NH3BH3－ZIF-8，LiNH3BH3－GO等，实现了B，N，Li等杂原子在多孔材料中的原位掺杂。通过热分析手段（TG 和DSC）获得了复合材料的热稳定性信息，通过单晶（或粉末）X 射线衍射对复合材料结构进行了研究，通过透射电镜（TEM）、扫描电镜（SEM）对材料形貌进行了研究。采用低温氮气物理吸附法对材料的多孔性质进行了研究。采用第一性原理计算研究了掺杂剂与多孔材料复合的作用机制，解释了复合过程的反应动力学以及复合材料的气体吸附机制。复合材料表现出优良的H2和CO2气体吸附性能，BNHx掺杂的MIL-53和ZIF-8在77K和820 mmHg条件下储氢量分别达到2.1 wt%和1.83wt%。此外，CuBTC-GO复合物在273 K和1 atm的条件下CO2吸附量达到8.26 mmol/g。这些结果能够为本领域的研究工作提供一定的理论指导和帮助。