中文摘要：

基于我们提出的新方法，即以小分子配体天冬酰氨与稀土离子在水热条件下组装合成大孔结构配合物单块前驱体，再通过焙烧分解得到具有连通大孔和大孔孔壁上由稀土氧化物纳米颗粒形成堆积孔隙的介孔－大孔复合多级孔结构稀土氧化物单块材料。通过控制选择合成中加入的稀土和过渡金属离子的种类，还可以方便地制备过渡金属掺杂的稀土复合氧化物或稀土氧化物固溶体多级孔结构单块材料；再以之为载体负载贵金属纳米颗粒制备多级孔结构的催化剂，其高比表面的介孔结构有助于贵金属纳米颗粒的负载，载体丰富可调的组成可调控载体－贵金属纳米颗粒相互作用，连通大孔结构提高反应物传质和扩散。以VOC催化燃烧和醇选择氧化反应测试所制备催化剂的催化氧化性能，考察催化剂的多级孔结构、载体组成、负载纳米贵金属颗粒与载体作用等因素与催化性能之间的关联。本项目对多孔催化材料的制备、氧化物负载贵金属催化剂的结构性能关系基础研究及应用都有重要的理论和实际意义。

结论摘要：

本项目主要研究内容为以配合物为前驱体，与稀土离子形成多孔结构配合物前驱体，然后通过热分解制备多孔结构金属氧化物及负载贵金属催化剂，并应用于醇选择氧化、乙醇水蒸气重整制氢等反应。主要创新点为1）基于氨基酸配体和钇离子配合组装方法，首次以无模板方式制备了具有分形结构的多级孔结构的氨基酸-钇配合物纳米结构，并经过简单的焙烧处理，可得到具有分形结构多级孔的Y2O3纳米材料；2）通过铋离子与氨基酸的配合作用，首次制备了氨基酸-铋配合物纳米线、亚微米球、大孔泡沫状等纳米结构。该氨基酸-铋配合物配合物与水溶液中的二价钯离子形成配位，并通过配合方式高效吸附水溶液中的钯离子。通过这种简单方法制备了钯配合物催化剂，在Suzuki反应中表现出来较高的活性。氨基酸-铋配合物吸附水溶液中的金离子后，配体上的氨基即可原位还原形成负载的纳米金颗粒；通过热分解，制备了多孔结构的氧化铋纳米片状结构；3）研究了氨基酸-稀土离子配合物形成过程中的溶剂效应，提出了添加溶剂的极性参数对有机分子-金属离子配合物形貌控制的调节作用；4) 研究了氨基酸（天冬酰胺和谷氨酰胺）和草酸根阴离子在与稀土离子配位相互作用中的竞争过程，并通过调控配体－稀土离子相互作用，控制合成了一系列不同形貌和结构的稀土基化合物前驱体，并制备了多孔稀土氧化物固溶体材料；研究了以CeO2为载体的负载镍催化剂的乙醇水蒸气重整制氢催化性能；5）提出了以有机黏土、未去除模板剂的介孔材料原粉为载体制备负载纳米贵金属催化剂，并考察其催化性能；提出了贵金属纳米颗粒绿色合成、载体包裹的新方法；6）提出了以阴离子聚合物-阳离子表面活性剂自组装形成的复合物为动态模板合成单晶状多级孔结构介孔二氧化硅及含晶内介孔的沸石分子筛的新方法。本项目共发表SCI收录论文13篇，获得中国专利授权3项，培养毕业博士生4人，毕业硕士生6人。