中文摘要：

采用碳氢化合物催化分解法和氢电弧法制备具有不同结构特征的纳米碳管，研究其储放氢容量和储放氢动力学。考察纳米碳管的孔隙结构、表面状态、长径比等结构特征与其储放氢特性的关系，优化制备和预处理工艺。运用量子力学和分子动力学方法，研究氢与碳的作用方式、氢在纳米碳管中可能存在的状态和氢的占位情况。综合理论和实验研究结果，阐释纳米碳管的储放氢机制。旨在探索纳米碳管储放氢过程的关键科学问题，为相关应用供科学依据

结论摘要：

氢能是理想的清洁能源之一，氢的有效储存与输运是实现氢能应用的关键环节。纳米碳管因具有独特、丰富的孔隙结构而被认为是一种有潜力的新型储氢材料。然而纳米碳管的储氢研究存在很大分歧和争议，相关机制尚不明确是一个重要原因。本项目系统研究了碳纳米管及碳纳米管/MgH2复合材料储放氢特性，并探索碳纳米管的储放氢机制。研究表明氢在纳米碳管上的吸附以物理吸附为主，氢的吸附位主要包括微孔尺度的中空管腔、单壁纳米碳管束中的管间孔、以及纳米碳管形成"绳、束"过程中形成的"规则束间孔"。采用球磨法制备出单壁纳米碳管/氢化镁复合储氢材料，发现单壁纳米碳管的加入使得材料的储放氢热力学和动力学显著提高。例如，MgH2/5wt%单壁纳米碳管复合材料在2分钟内的吸氢容量达到了6.7 wt.%，而纯MgH2在10分钟内的吸氢量仅为5.5 wt.%。在单壁纳米碳管/镁合金复合材料中，具有一维结构的纳米碳管可为氢在合金表面的吸附和脱出提供通道，并有助于氢分子的离解；适度的球磨可减小合金晶粒尺寸并改善与碳管的结合情况，因而有利于提高复合材料的动力学性能。