在国家自然科学基金委的支持下,过去几年我们围绕城市光化学烟雾过程中的瞬态物种的结构、性质及其化学反应开展了系列的研究 (1)建立了激光溅射离子簇产生及反应装置,并使之与质谱连接;建立了用于颗粒物表面吸附或异相化学反应的动力学性质研究的反应装置; (2)采用光电子能谱-质谱实验结合理论计算,研究了系列大气瞬态物种前体物的电子结构以及它们的光解离微观机理; (3)利用真空异相反应或光化学反应的方法在线生成了大气污染过程中涉及的系列新瞬态物种,并开展了它们的电子结构和光电离过程的研究,结合理论计算深入分析了其结构和性质;结合实验和高精度理论化学方法确定了一些瞬态物种的光电离以及参与的多步反应过程和机制; (4)利用新建的光化学烟雾箱和流动管反应装置结合飞行时间质谱开展了大气物种参与的异相反应的动力学行为研究。 系列研究为深入研究由大气污染中关键瞬变物种导致的污染反应链提供保证,这些研究结果也表明我们新建的实验装置大大提高了对复杂反应和过程的研究能力。
英文主题词photochemical smog; transient species; electronic structure; heterogeneous reaction mechanism